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超導量子器件中鉭薄膜上玻色子峰的近場定位
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介紹 超導電路是量子計算領域的尖端技術，但表面氧化物和無序材料中的損耗限制了其性能。本研究中，我們使用太赫茲散射型掃描近場光學顯微鏡（s-SNOM）來定位鉭膜上的損耗中心，并在0.5 THz附近觀察到無定形材料特有的玻色子峰。通過掠入射廣角x射線散射（GIWAXS），我們發(fā)現(xiàn)新清洗的樣品上的氧化物為無定形態(tài)，而老化后轉變?yōu)榻Y晶相。這些發(fā)現(xiàn)有助于改進低損耗超導電路的制造過程。 在超導量子計算中，關鍵目標是提高量子比特的保真度以實現(xiàn)最小糾錯。退相干效應，主要由非晶材料和缺陷中的電偶極子引起，是當前的主要障礙。因此，減少氧化和控制金屬表面化學反應對提升器件性能至關重要。 鉭作為一種超導材料，性能優(yōu)于傳統(tǒng)材料，但表面氧化物仍然是一個挑戰(zhàn)。氧化鉭（Ta2O5）有結晶相和非晶相兩種形態(tài)，非晶相中鉭的配位數(shù)較少。目前尚不清楚這種結構是否延續(xù)到金屬-空氣界面。軟x射線光電子能譜分析揭示了五氧化物和亞羧酸相的存在，增加了非晶氧化物的復雜性。 非晶態(tài)材料在低溫下的異常熱力學行為由隧道二級系統(tǒng)（TLS）模型解釋（圖1）。TLS是超導器件中普遍存在的噪聲和保真度損失源。由于TLS結構多樣，消除它們并不容易。TLS模型成功描述了有源超導器件中應變對TLS的影響，以及低溫下由過量振動態(tài)密度引起的熱容峰值，即玻色子峰。玻色子峰是物質非晶態(tài)的普遍特征，可在多種無序系統(tǒng)中觀測到。 在本項研究中，我們探討了鉭表面的氧化物相。s-SNOM揭示了紅外和太赫茲近場響應的兩個不同表面相。太赫茲納米光譜證實了非晶相的存在，而GIWAXS確認了非晶態(tài)和晶體氧化物。結合THz s-SNOM和GIWAXS技術，我們能夠在納米尺度上區(qū)分晶體相和非晶相，為超導量子計算材料的處理提供了寶貴信息。 測試 在圖1中，我們使用s-SNOM技術研究了Ta薄膜的地形差異及其對近場光學性質的影響。AFM成像揭示了兩個不同的區(qū)域：高架區(qū)(A)和低洼區(qū)(B)。太赫茲激勵下的近場圖像顯示了這兩個區(qū)域之間的散射對比。 圖1. (a)使用s-SNOM探測納米尺度光物質相互作用的操作原理（左）：一個寬帶脈沖（中紅外/太赫茲）準直到金屬探針尖端，周期性地敲擊樣品表面，尖端產生納米焦點以超過衍射極限。被詢問的樣品信息通過尖端-樣品對之間的偶極子-偶極子相互作用被編碼到尖端散射場中。針尖敲擊頻率（Sn）的高階諧波（n次）下的解調散射場突出了納米尺度上的局域近場響應。含有TLSs（紅色）的非晶態(tài)氧化物（頂部中間部分）的結構，在兩種構型之間的原子隧穿形式存在。TLSs由雙孔勢建模，能量差為E = p∆2 0 +2，其中∆0為井間隧穿率，為不對稱偏置（右上）。用太赫茲納米光譜的特征對數(shù)正態(tài)分布（固體紫色）描述玻色子峰，以及德拜固體∝ν2（綠色虛線）（右下）的典型振動態(tài)密度曲線。用(b) AFM相位的s-SNOM檢測，（c，d）在白光模式下，來自中紅外和太赫茲納米成像的三次諧波s-SNOM散射信號（S3）的振幅。 圖2展示了通過太赫茲納米光譜分析得到的吸收系數(shù)α(ν)。對于溶劑清洗的樣品，在0.65 THz以下的頻率范圍內，A區(qū)和B區(qū)的吸收行為出現(xiàn)分異，其中A區(qū)的吸收隨頻率降低而增加，B區(qū)則表現(xiàn)出玻色子峰特征。RIE處理的樣品顯示出歸一化吸收系數(shù)的降低，表面變得更加金屬化，并且玻色子峰消失。 這些結果表明，非晶相Ta2O5存在于Ta薄膜的特定區(qū)域，這一點通過玻色子峰的存在得到了證實。 圖2.在溶劑清洗和rie處理的Ta表面的太赫茲納米光譜。（a、b）規(guī)范化吸收系數(shù)，α(ν)/ν2，從校準太赫茲納米波譜與多個高階諧波信號（Sn，n≥2）：局部的太赫茲光譜吸收地區(qū)B（藍色）遵循對數(shù)正態(tài)分布作為特征玻色子峰特征未蝕樣品(a)和服從冪律后里氏表面蝕刻(b).在區(qū)域A的局部太赫茲光譜吸收（紅色）遵循冪律（紅色虛線，引導為眼睛），以降低太赫茲頻率。繪制了高電阻率（非金屬）硅（黑色）的光譜吸收特征以進行比較。插入了溶劑清洗后的Ta表面(a)和反應離子刻蝕法（RIE）后的(b)的AFM相圖像。 RIE處理去除了玻色峰特征，同時保留了空間變化的近場光學響應。因此，研究人員對超導器件常用的其他表面處理方法進行了評估。與用于THz和IR測量的大半徑探針不同，他們采用了高縱橫比的AFM探針來研究經過piranha、BOE和RIE處理后的表面結構（見圖3）。在經piranha清洗的樣本上，區(qū)域A比區(qū)域B高出約3納米（而在用溶劑清洗的情況下，這一高度差約為1納米），這表明piranha清洗會導致區(qū)域B的材料被去除。區(qū)域A中平行條帶之間的橫向間隔約為70納米，而改變蝕刻方法（使用BOE或RIE）并不會對該結構產生影響。另外，通過不同的處理方法（BOE、piranha和RIE），區(qū)域A的表面覆蓋率觀察到是相似的，分別是24%、35%和28%。 在蝕刻和溶劑清洗的樣品中，A區(qū)域保持一致不變，但我們確實觀察到B地形的變化。從經過(piranha solution)清洗的樣本開始，與溶劑清洗的樣本相比，B區(qū)域較為光滑，且形成了較弱的條紋圖案（大約1納米的波紋），代替了在溶劑清洗樣本的B區(qū)域觀察到的無序結構（見圖3a中的線條輪廓）。以A區(qū)域的條紋作為參考點，這些較弱的條紋近乎垂直于一維(1D)條紋排列。我們在BOE（緩沖氧化物刻蝕）和RIE（反應離子刻蝕）處理的樣本上觀察到相同的結構，B區(qū)域出現(xiàn)具有類似波紋和周期性的條紋。由于所有表面處理都導致兩個具有一致地形的表面區(qū)域——包括移除材料的RIE——因此A區(qū)域中的一維(1D)條紋代表了薄膜成核過程中形成的結構。 圖3.AFM和GIWAXS。(a)piranha solution處理、(b)緩沖氧化物蝕刻（BOE）和(c) RIE處理后Ta膜的AFM高度圖像。線輪廓顯示在每個AFM圖像的下面，每個掃描的方向由上面的圖像中相應的箭頭顯示。藍色掃描穿過區(qū)域A的一維條紋，橙色掃描穿過區(qū)域B的垂直條紋。(d) 2D GIWAXS模式記錄從溶劑清洗的Ta薄膜和老化的薄膜顯示表面氧化，由于暴露在環(huán)境氧氣。(e)與(d)中所示的幀相對應的積分散射信號（qxyz），以及另外四個與taox相關的不同表面信號的例子（#1-4）。 在bcc金屬中，一維條紋的生長模式與W相似，歸因于bcc（110）表面的各向異性擴散。表面缺陷如階梯邊緣容易氧化，導致薄膜表面強近場對比。Ta表面在環(huán)境氧下從純金屬轉變?yōu)閬喎�(wěn)態(tài)亞氧化物（TaOx），最終形成穩(wěn)定的五氧化物（Ta2O5）。使用GIWAXS掃描建立表面-地下結構模型，研究薄氧化層。 圖3d展示溶劑清洗和老化溶劑清洗Ta薄膜的2D GIWAXS圖像及集成剖面。新鮮溶劑清洗的Ta材料主要包含α-Ta，而兩周后出現(xiàn)新的布拉格峰，指示部分氧化和β-Ta2O5相的形成。入射角掃描顯示信號來自薄膜上表面，橫向采樣揭示亞穩(wěn)態(tài)表面氧化物。β-Ta2O5相在2D GIWAXS中特定區(qū)域顯示，表明其多面性增長。 通過XPS分析蝕刻后表面成分和氧化物厚度。結果顯示金屬Ta約占30%，其余為氧化物，適用于溶劑清洗、piranha solution和boe處理樣品。RIE處理導致Ta 4f鐵核水平明顯變化，尤其是金屬Ta組分增加，與之前研究一致。使用包含Ta、TaOx和Ta2O5的模型估算表面氧化物厚度：溶劑清洗為2.9 nm，piranha solution和boe處理為2.8 nm，RIE處理顯著減至0.8 nm。 圖4.單色鋁Kα XPS光譜。在正常排放條件下收集的溶劑清洗和RIE處理樣品的Ta 4f（a，b）和O 1s（c，d）水平，以及用于擬合的組分的相對強度。實驗光譜（a、c）顯示為偏移的藍色實線，擬合信封（去掉背景）顯示為藍色虛線。Ta 4f核心能級由兩組主要的自旋軌道分裂峰組成，其中低結合能雙態(tài)（Ta 4f7/2,21.6 eV）對應于金屬Ta，而高結合能雙態(tài)（Ta 4f7/2,26.7 eV）為Ta2O5。對于大多數(shù)樣品，亞羧基組分在中間結合能上的貢獻很小。為了避免過擬合，使用單對稱偶態(tài)來模擬亞貢獻。O 1s水平符合晶格氧、表面羥基（-OH）和含氧有機物（C=O）的貢獻。 Ta 4f水平復雜，而O 1s水平簡單。比較溶劑清洗和RIE處理樣品，O 1s正常發(fā)射輪廓相似，強度降低22%。XPS顯示，溶劑清洗樣品表面羥基增加；BOE有適度增強，而RIE無顯著增加。 RIE處理后，Ta 4f變化表明去除表面氧化物，對超導器件制造關鍵。設備內在損失用tanFtanδ表示，其中\(zhòng)tandelta\tandelta是材料損失切線，F(xiàn)是填充因子。非晶態(tài)氧化鋁低溫損失切線大，如1.6×10−3sim1.6×10−3，而結晶藍寶石為∼2×10−8∼2×10−8。盡管缺乏關于TaOx的文獻報道，但觀察到類似趨勢。減少金屬-空氣界面上的氧化物層可最小化填充因子，從而減少損失區(qū)域。 溶劑清洗樣品上測量到B區(qū)玻色子峰，且GIWAXS中無晶體氧化物相，證明有損a-TaOx存在。XPS顯示表面結合羥基，可能是TLS候選。RIE處理樣品氧化層減薄，非晶材料去除，證實其為制備Ta薄膜的有效技術。 結論 實驗揭示了鉭(Ta)薄膜上強烈的近場光學對比，源于一維納米盒與平面區(qū)域的不同氧化行為。太赫茲納米光譜技術在平坦區(qū)域探測到0.5太赫茲處的玻色子峰，表明非晶材料特性，由GIWAXS證實的鉭膜上缺乏晶體氧化物相支持此發(fā)現(xiàn)。這些玻色子峰與量子計算中的TLS相關，為可視化量子退相干源提供了新途徑。太赫茲s-SNOM的應用有助于優(yōu)化量子材料處理，并加深對非晶態(tài)材料的理解。此方法對于研究二維材料尤其有用，增強了對無序或非晶態(tài)形式材料如二氧化硅、h-BN、石墨烯和金屬二鹵化物的分析能力。 |
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