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艾因斯新蟲 (小有名氣)
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超導(dǎo)量子器件中鉭薄膜上玻色子峰的近場(chǎng)定位
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介紹 超導(dǎo)電路是量子計(jì)算領(lǐng)域的尖端技術(shù)，但表面氧化物和無(wú)序材料中的損耗限制了其性能。本研究中，我們使用太赫茲散射型掃描近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡（s-SNOM）來(lái)定位鉭膜上的損耗中心，并在0.5 THz附近觀察到無(wú)定形材料特有的玻色子峰。通過(guò)掠入射廣角x射線散射（GIWAXS），我們發(fā)現(xiàn)新清洗的樣品上的氧化物為無(wú)定形態(tài)，而老化后轉(zhuǎn)變?yōu)榻Y(jié)晶相。這些發(fā)現(xiàn)有助于改進(jìn)低損耗超導(dǎo)電路的制造過(guò)程。 在超導(dǎo)量子計(jì)算中，關(guān)鍵目標(biāo)是提高量子比特的保真度以實(shí)現(xiàn)最小糾錯(cuò)。退相干效應(yīng)，主要由非晶材料和缺陷中的電偶極子引起，是當(dāng)前的主要障礙。因此，減少氧化和控制金屬表面化學(xué)反應(yīng)對(duì)提升器件性能至關(guān)重要。 鉭作為一種超導(dǎo)材料，性能優(yōu)于傳統(tǒng)材料，但表面氧化物仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。氧化鉭（Ta2O5）有結(jié)晶相和非晶相兩種形態(tài)，非晶相中鉭的配位數(shù)較少。目前尚不清楚這種結(jié)構(gòu)是否延續(xù)到金屬-空氣界面。軟x射線光電子能譜分析揭示了五氧化物和亞羧酸相的存在，增加了非晶氧化物的復(fù)雜性。 非晶態(tài)材料在低溫下的異常熱力學(xué)行為由隧道二級(jí)系統(tǒng)（TLS）模型解釋（圖1）。TLS是超導(dǎo)器件中普遍存在的噪聲和保真度損失源。由于TLS結(jié)構(gòu)多樣，消除它們并不容易。TLS模型成功描述了有源超導(dǎo)器件中應(yīng)變對(duì)TLS的影響，以及低溫下由過(guò)量振動(dòng)態(tài)密度引起的熱容峰值，即玻色子峰。玻色子峰是物質(zhì)非晶態(tài)的普遍特征，可在多種無(wú)序系統(tǒng)中觀測(cè)到。 在本項(xiàng)研究中，我們探討了鉭表面的氧化物相。s-SNOM揭示了紅外和太赫茲近場(chǎng)響應(yīng)的兩個(gè)不同表面相。太赫茲納米光譜證實(shí)了非晶相的存在，而GIWAXS確認(rèn)了非晶態(tài)和晶體氧化物。結(jié)合THz s-SNOM和GIWAXS技術(shù)，我們能夠在納米尺度上區(qū)分晶體相和非晶相，為超導(dǎo)量子計(jì)算材料的處理提供了寶貴信息。 測(cè)試 在圖1中，我們使用s-SNOM技術(shù)研究了Ta薄膜的地形差異及其對(duì)近場(chǎng)光學(xué)性質(zhì)的影響。AFM成像揭示了兩個(gè)不同的區(qū)域：高架區(qū)(A)和低洼區(qū)(B)。太赫茲激勵(lì)下的近場(chǎng)圖像顯示了這兩個(gè)區(qū)域之間的散射對(duì)比。 圖1. (a)使用s-SNOM探測(cè)納米尺度光物質(zhì)相互作用的操作原理（左）：一個(gè)寬帶脈沖（中紅外/太赫茲）準(zhǔn)直到金屬探針尖端，周期性地敲擊樣品表面，尖端產(chǎn)生納米焦點(diǎn)以超過(guò)衍射極限。被詢問(wèn)的樣品信息通過(guò)尖端-樣品對(duì)之間的偶極子-偶極子相互作用被編碼到尖端散射場(chǎng)中。針尖敲擊頻率（Sn）的高階諧波（n次）下的解調(diào)散射場(chǎng)突出了納米尺度上的局域近場(chǎng)響應(yīng)。含有TLSs（紅色）的非晶態(tài)氧化物（頂部中間部分）的結(jié)構(gòu)，在兩種構(gòu)型之間的原子隧穿形式存在。TLSs由雙孔勢(shì)建模，能量差為E = p∆2 0 +2，其中∆0為井間隧穿率，為不對(duì)稱偏置（右上）。用太赫茲納米光譜的特征對(duì)數(shù)正態(tài)分布（固體紫色）描述玻色子峰，以及德拜固體∝ν2（綠色虛線）（右下）的典型振動(dòng)態(tài)密度曲線。用(b) AFM相位的s-SNOM檢測(cè)，（c，d）在白光模式下，來(lái)自中紅外和太赫茲納米成像的三次諧波s-SNOM散射信號(hào)（S3）的振幅。 圖2展示了通過(guò)太赫茲納米光譜分析得到的吸收系數(shù)α(ν)。對(duì)于溶劑清洗的樣品，在0.65 THz以下的頻率范圍內(nèi)，A區(qū)和B區(qū)的吸收行為出現(xiàn)分異，其中A區(qū)的吸收隨頻率降低而增加，B區(qū)則表現(xiàn)出玻色子峰特征。RIE處理的樣品顯示出歸一化吸收系數(shù)的降低，表面變得更加金屬化，并且玻色子峰消失。 這些結(jié)果表明，非晶相Ta2O5存在于Ta薄膜的特定區(qū)域，這一點(diǎn)通過(guò)玻色子峰的存在得到了證實(shí)。 圖2.在溶劑清洗和rie處理的Ta表面的太赫茲納米光譜。（a、b）規(guī)范化吸收系數(shù)，α(ν)/ν2，從校準(zhǔn)太赫茲納米波譜與多個(gè)高階諧波信號(hào)（Sn，n≥2）：局部的太赫茲光譜吸收地區(qū)B（藍(lán)色）遵循對(duì)數(shù)正態(tài)分布作為特征玻色子峰特征未蝕樣品(a)和服從冪律后里氏表面蝕刻(b).在區(qū)域A的局部太赫茲光譜吸收（紅色）遵循冪律（紅色虛線，引導(dǎo)為眼睛），以降低太赫茲頻率。繪制了高電阻率（非金屬）硅（黑色）的光譜吸收特征以進(jìn)行比較。插入了溶劑清洗后的Ta表面(a)和反應(yīng)離子刻蝕法（RIE）后的(b)的AFM相圖像。 RIE處理去除了玻色峰特征，同時(shí)保留了空間變化的近場(chǎng)光學(xué)響應(yīng)。因此，研究人員對(duì)超導(dǎo)器件常用的其他表面處理方法進(jìn)行了評(píng)估。與用于THz和IR測(cè)量的大半徑探針不同，他們采用了高縱橫比的AFM探針來(lái)研究經(jīng)過(guò)piranha、BOE和RIE處理后的表面結(jié)構(gòu)（見圖3）。在經(jīng)piranha清洗的樣本上，區(qū)域A比區(qū)域B高出約3納米（而在用溶劑清洗的情況下，這一高度差約為1納米），這表明piranha清洗會(huì)導(dǎo)致區(qū)域B的材料被去除。區(qū)域A中平行條帶之間的橫向間隔約為70納米，而改變蝕刻方法（使用BOE或RIE）并不會(huì)對(duì)該結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響。另外，通過(guò)不同的處理方法（BOE、piranha和RIE），區(qū)域A的表面覆蓋率觀察到是相似的，分別是24%、35%和28%。 在蝕刻和溶劑清洗的樣品中，A區(qū)域保持一致不變，但我們確實(shí)觀察到B地形的變化。從經(jīng)過(guò)(piranha solution)清洗的樣本開始，與溶劑清洗的樣本相比，B區(qū)域較為光滑，且形成了較弱的條紋圖案（大約1納米的波紋），代替了在溶劑清洗樣本的B區(qū)域觀察到的無(wú)序結(jié)構(gòu)（見圖3a中的線條輪廓）。以A區(qū)域的條紋作為參考點(diǎn)，這些較弱的條紋近乎垂直于一維(1D)條紋排列。我們?cè)贐OE（緩沖氧化物刻蝕）和RIE（反應(yīng)離子刻蝕）處理的樣本上觀察到相同的結(jié)構(gòu)，B區(qū)域出現(xiàn)具有類似波紋和周期性的條紋。由于所有表面處理都導(dǎo)致兩個(gè)具有一致地形的表面區(qū)域——包括移除材料的RIE——因此A區(qū)域中的一維(1D)條紋代表了薄膜成核過(guò)程中形成的結(jié)構(gòu)。 圖3.AFM和GIWAXS。(a)piranha solution處理、(b)緩沖氧化物蝕刻（BOE）和(c) RIE處理后Ta膜的AFM高度圖像。線輪廓顯示在每個(gè)AFM圖像的下面，每個(gè)掃描的方向由上面的圖像中相應(yīng)的箭頭顯示。藍(lán)色掃描穿過(guò)區(qū)域A的一維條紋，橙色掃描穿過(guò)區(qū)域B的垂直條紋。(d) 2D GIWAXS模式記錄從溶劑清洗的Ta薄膜和老化的薄膜顯示表面氧化，由于暴露在環(huán)境氧氣。(e)與(d)中所示的幀相對(duì)應(yīng)的積分散射信號(hào)（qxyz），以及另外四個(gè)與taox相關(guān)的不同表面信號(hào)的例子（#1-4）。 在bcc金屬中，一維條紋的生長(zhǎng)模式與W相似，歸因于bcc（110）表面的各向異性擴(kuò)散。表面缺陷如階梯邊緣容易氧化，導(dǎo)致薄膜表面強(qiáng)近場(chǎng)對(duì)比。Ta表面在環(huán)境氧下從純金屬轉(zhuǎn)變?yōu)閬喎�(wěn)態(tài)亞氧化物（TaOx），最終形成穩(wěn)定的五氧化物（Ta2O5）。使用GIWAXS掃描建立表面-地下結(jié)構(gòu)模型，研究薄氧化層。 圖3d展示溶劑清洗和老化溶劑清洗Ta薄膜的2D GIWAXS圖像及集成剖面。新鮮溶劑清洗的Ta材料主要包含α-Ta，而兩周后出現(xiàn)新的布拉格峰，指示部分氧化和β-Ta2O5相的形成。入射角掃描顯示信號(hào)來(lái)自薄膜上表面，橫向采樣揭示亞穩(wěn)態(tài)表面氧化物。β-Ta2O5相在2D GIWAXS中特定區(qū)域顯示，表明其多面性增長(zhǎng)。 通過(guò)XPS分析蝕刻后表面成分和氧化物厚度。結(jié)果顯示金屬Ta約占30%，其余為氧化物，適用于溶劑清洗、piranha solution和boe處理樣品。RIE處理導(dǎo)致Ta 4f鐵核水平明顯變化，尤其是金屬Ta組分增加，與之前研究一致。使用包含Ta、TaOx和Ta2O5的模型估算表面氧化物厚度：溶劑清洗為2.9 nm，piranha solution和boe處理為2.8 nm，RIE處理顯著減至0.8 nm。 圖4.單色鋁Kα XPS光譜。在正常排放條件下收集的溶劑清洗和RIE處理樣品的Ta 4f（a，b）和O 1s（c，d）水平，以及用于擬合的組分的相對(duì)強(qiáng)度。實(shí)驗(yàn)光譜（a、c）顯示為偏移的藍(lán)色實(shí)線，擬合信封（去掉背景）顯示為藍(lán)色虛線。Ta 4f核心能級(jí)由兩組主要的自旋軌道分裂峰組成，其中低結(jié)合能雙態(tài)（Ta 4f7/2,21.6 eV）對(duì)應(yīng)于金屬Ta，而高結(jié)合能雙態(tài)（Ta 4f7/2,26.7 eV）為Ta2O5。對(duì)于大多數(shù)樣品，亞羧基組分在中間結(jié)合能上的貢獻(xiàn)很小。為了避免過(guò)擬合，使用單對(duì)稱偶態(tài)來(lái)模擬亞貢獻(xiàn)。O 1s水平符合晶格氧、表面羥基（-OH）和含氧有機(jī)物（C=O）的貢獻(xiàn)。 Ta 4f水平復(fù)雜，而O 1s水平簡(jiǎn)單。比較溶劑清洗和RIE處理樣品，O 1s正常發(fā)射輪廓相似，強(qiáng)度降低22%。XPS顯示，溶劑清洗樣品表面羥基增加；BOE有適度增強(qiáng)，而RIE無(wú)顯著增加。 RIE處理后，Ta 4f變化表明去除表面氧化物，對(duì)超導(dǎo)器件制造關(guān)鍵。設(shè)備內(nèi)在損失用tanFtanδ表示，其中\(zhòng)tandelta\tandelta是材料損失切線，F(xiàn)是填充因子。非晶態(tài)氧化鋁低溫?fù)p失切線大，如1.6×10−3sim1.6×10−3，而結(jié)晶藍(lán)寶石為∼2×10−8∼2×10−8。盡管缺乏關(guān)于TaOx的文獻(xiàn)報(bào)道，但觀察到類似趨勢(shì)。減少金屬-空氣界面上的氧化物層可最小化填充因子，從而減少損失區(qū)域。 溶劑清洗樣品上測(cè)量到B區(qū)玻色子峰，且GIWAXS中無(wú)晶體氧化物相，證明有損a-TaOx存在。XPS顯示表面結(jié)合羥基，可能是TLS候選。RIE處理樣品氧化層減薄，非晶材料去除，證實(shí)其為制備Ta薄膜的有效技術(shù)。 結(jié)論 實(shí)驗(yàn)揭示了鉭(Ta)薄膜上強(qiáng)烈的近場(chǎng)光學(xué)對(duì)比，源于一維納米盒與平面區(qū)域的不同氧化行為。太赫茲納米光譜技術(shù)在平坦區(qū)域探測(cè)到0.5太赫茲處的玻色子峰，表明非晶材料特性，由GIWAXS證實(shí)的鉭膜上缺乏晶體氧化物相支持此發(fā)現(xiàn)。這些玻色子峰與量子計(jì)算中的TLS相關(guān)，為可視化量子退相干源提供了新途徑。太赫茲s-SNOM的應(yīng)用有助于優(yōu)化量子材料處理，并加深對(duì)非晶態(tài)材料的理解。此方法對(duì)于研究二維材料尤其有用，增強(qiáng)了對(duì)無(wú)序或非晶態(tài)形式材料如二氧化硅、h-BN、石墨烯和金屬二鹵化物的分析能力。 |
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