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作為可持續(xù)先進材料的絲素蛋白：材料屬性和特征、加工以及應用
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西班牙Ander Reizabal團隊在這篇綜述中，介紹了絲素蛋白的分子結構及其原始特性，并廣泛概述了可用的修飾和加工方法，以達到定制的結構和功能變化。 社會和環(huán)境的挑戰(zhàn)需要不斷開發(fā)新材料和技術。在這方面，生物基材料的研究和進步代表了實現(xiàn)資源可持續(xù)利用的合適選擇，同時提供自然選擇的活性和先進特性。其中，絲素蛋白是一種從蠶繭中獲得的蛋白質基材料，因其天然可及性、理化性質、生物相容性和適應性而越來越受到關注，被認為在開發(fā)更可持續(xù)的一代設備方面發(fā)揮著越來越大的作用。 研究內(nèi)容 1. 絲素蛋白結構 絲素蛋白（SF）由三個主要的重復結構組成：i）390 KDa 的重（H）鏈，ii）26KDa 的輕（L）鏈，以及 iii）30KDa的小糖蛋白，稱為 P25。H鏈和L鏈通過二硫鍵連接，而P25通過非共價疏水相互作用與它們結合。在重復域相互作用的驅動下，SF鏈被折疊和堆積，從而產(chǎn)生晶體單元。SF定義了兩種主要的折疊模型：α螺旋和β折疊。需要注意的是，SF作為一種由大分子鏈形成的材料，不能采用具有明確衍射圖樣的完美晶體結構。因此，SF結晶與多肽鏈的部分排列有關。 2. 絲素蛋白的性能 SF中存在的極性殘留物使其成為吸濕性材料。水主要積聚在無定形域中，因為結晶單元的堆積性質阻礙了水分子的進入。因此，在結晶度高的自然紡絲條件下，含水量低。然而，SF的吸濕性是可調控的。在高水值下，SF變得具有延展性，使SF再生結構變形，從而產(chǎn)生新的功能。去除水分子后（例如，通過加熱結構），SF材料會恢復其原始特性。 蠶繭可以調節(jié)氣體的擴散，例如CO2、N2、O2和水蒸氣。這種能力是由繭的組成、絲綢編織和形狀產(chǎn)生的。一些研究指出家蠶蠶絲作為氣體屏障的適用性，以及通過β-折疊含量調節(jié)氣體滲透的可能性。特別是，隨著β-折疊含量的增加，O2、CO2 和 N2 在SF中的滲透能力也會降低。產(chǎn)生這種效應的原因是：i) 晶體的堆積成分限制了分子動力學；ii) 晶體的疏水性導致含水量降低，從而阻礙了水溶性氣體的擴散。 SF的力學性能主要來源于纖維的層次組成和分子結構。當SF纖維受到機械應力時，高度互連的納米纖維可防止滑移。β-折疊將交聯(lián)部分固定在一起，充當獨立的力加載器，在所有節(jié)點之間分配總力，并將加載的力傳遞到周圍的節(jié)點。這種分層結構的喪失可能會導致材料的機械性能發(fā)生一些變化。為避免這一問題，主要有兩種方法：i) 第一種破壞性較小的方法是通過使用部分求解技術來保留 SF 層次結構；ii) 第二種方法是通過使用增材制造技術（即直接打印或電紡絲）來恢復層次結構，這種技術允許部分復制原始納米纖維。 SF折射率為1.566（550nm處）和1.543（630nm處），可以通過再生過程輕松修改。主要影響參數(shù)是SF結構的堆積水平。塑化結構增加了自由體積，從而降低了其堆積水平。對于含水量變化 5%，折射率的變化約為 0.01。β-折疊較高的堆積水平阻礙了光線的通過，增加了材料的折射率。相反，無定形結構域呈現(xiàn)較低的分子密度，這導致折射率降低。也可以通過電磁照射和隨之而來的樣品結構修飾來調整SF折射率。在所有情況下，只要加工條件保持穩(wěn)定，SF光學參數(shù)就具有良好的重現(xiàn)性。 SF的分子結構缺乏能夠攜帶電荷的電荷轉移絡合物。因此，在干燥條件下，SF表現(xiàn)出非常高的電阻，表現(xiàn)為絕緣體。然而，如果SF結構中存在水，則電阻率會降低，這是天然存在的電荷載流子提供的離子電導率。水介導的質子跳躍也被確定為材料電導率的關鍵因素。 由于SF的蛋白質結構，它與人體組織具有天然的相容性。SF降解產(chǎn)生的小多肽鏈和肽不會在生物體中引起很大的超敏反應，是一種生物相容性材料。然而，當蠶絲首次在生物醫(yī)學中用作縫合線時，發(fā)現(xiàn)了從超敏反應到急性和慢性炎癥過程的反應。隨后研究表明，在沒有絲膠的情況下，SF纖維表現(xiàn)出最小的炎癥組織反應。如今，一些SF基材料，如手術支架和可注射植入物，已獲得美國食品和藥物管理局（FDA）的批準。這些材料已成功應用于臨床。 3. 絲素蛋白的加工 生絲的二元組成需要其主要成分分離才能獲得整齊的絲素蛋白（SF）。這種分離過程稱為脫膠。為了提高SF的可加工性，通常將其溶解。通過溶劑蒸發(fā)，可以獲得薄膜形式的SF基二維結構。SF濃度、澆注溫度、濕度、溶液成分和紡絲速度允許調整薄膜的主要特性，如厚度、結晶度、機械和流變行為以及光學參數(shù)等。薄膜厚度也是高度可控的，可以從幾十納米到幾百微米不等。 如果多肽大分子自組裝成相互連接的網(wǎng)絡，則發(fā)生溶膠-凝膠轉變，溶液變成凝膠。由于SF凝膠具有吸收和保持水分、高粘度的能力，因此被廣泛用作生物材料，例如用于皮膚修復的保濕劑、用于容納和生長細胞的3D空間網(wǎng)絡或用于細胞封裝的結構等。SF凝膠引起了人們對細胞生物打印的日益濃厚的興趣，因為它們支持細胞的存活和生長，并為一系列組織工程應用提供了良好的機械支持。 脫膠SF纖維在各種應用中顯示出有趣的特性。SF在紡織工業(yè)中直接用作縫線，在生物醫(yī)學中用作縫合線。最近，SF纖維已被用作組織工程凝膠制造的增強材料，污染物去除吸收劑，并作為填料合成或粘附的基材。必須提及的是，為了擴大 SF 纖維的應用范圍，可以對組成 SF 的納米纖維進行剝離，這一過程包括化學（部分溶解）和物理（超聲波分散）方法的整合。獲得的 SF 納米纖維直徑為5-50µm，長度為50-500 µm，已被用作納米復合材料的增強材料以及光學和電子設備的制備材料。 基于SF可以獲得具有的3D多孔結構。有幾種技術可用于在SF中誘導孔隙，每種技術都對最終結構具有特定的影響。 顆粒形式的材料的開發(fā)代表了SF在特定應用中實施的可能性。粉化主要包括研磨和破碎SF固體結構，通常范圍在1到4μm之間。由于對最終顆粒形狀的控制較低，SF粉末通常呈現(xiàn)不規(guī)則的形狀和粗糙的表面。SF粉末具有很高的酶吸收能力，已被用于藥物固定。 4. 后處理 后處理是指用于控制再生SF特性和特性的一組技術。改性可以增強特定的物理化學性質，甚至允許摻入新的物理化學性質。SF后處理不涉及使用大量的化學試劑。物理改性技術簡單，能耗低，適用于大量材料的處理。這為他們在行業(yè)中的規(guī)�；峁┝司薮蟮臐摿Α� 5. 化學修飾 SF中存在的化學基團的多樣性（-CH2、-OH、-NH2等），允許其進行改性研究。然而，在溫和條件下可以修飾的氨基酸數(shù)量相對較少，導致修飾或條件要求苛刻。幸運的是，SF的固有特性允許其在各種惡劣條件下進行改性，包括有機溶液、高溫和高壓以及催化劑和引發(fā)劑的存在�；瘜W反應允許進行批量或表面處理，具體取決于改性目標。 在化學改性中，pH值是SF控制的主要途徑之一。pH值影響 i）SF溶液的行為（溶解度、穩(wěn)定性、濁度和粘度等），ii） 蠶絲顆粒的尺寸、形狀、二級結構和 zeta 電位iii）多肽鏈的自組裝和凝膠動力學。 SF的功能化包括允許將單個官能團或小分子引入SF結構的一組技術/程序。通常，引入的官能團會略微修改SF屬性并帶來新的活性基團。偶聯(lián)反應特別側重于將新的官能團或結構引入SF，但使用作為介質參與的二級分子。偶聯(lián)反應影響SF總殘基的不到5%。 單一官能團化代表了一組將新的官能團引入SF結構的過程。與偶聯(lián)反應不同，單官能團化不使用中間分子。一般來說，這些新基團的引入不會對SF特性產(chǎn)生強烈影響。遵循這些路線中的大多數(shù)是為了增加稍后進行偶聯(lián)反應的鍵合點。 絲素蛋白還可以通過天然或合成聚合物接枝達到改善性能的目的。如導電性、溶脹性等�；蛘哔x予SF新的官能團或結構，可用于設計具有新特性的替代材料。 結論 SF研究在過去幾年中經(jīng)歷了強勁的增長，取得了重要進展，鞏固了這種生物基材料作為未來先進應用的主要資源之一。然而，隨著SF使用量的增加，該材料的可持續(xù)性可能會受到影響。一般來說，提取、加工和廢物管理是材料的關鍵問題。因此，有必要從一開始就避免未來的問題，并確保材料的整個自然友好生命周期（即設計可持續(xù)）�？傮w而言，這項工作顯示了SF改性在制造下一代可持續(xù)材料方面的潛力。廣泛的可用工藝和物理化學可調特性為不同的應用提供了多種可能性。 全文鏈接： https://doi.org/10.1002/adfm.202210764 |
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