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醫(yī)用蠶絲科技新蟲 (初入文壇)
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作為可持續(xù)先進(jìn)材料的絲素蛋白：材料屬性和特征、加工以及應(yīng)用
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西班牙Ander Reizabal團(tuán)隊(duì)在這篇綜述中，介紹了絲素蛋白的分子結(jié)構(gòu)及其原始特性，并廣泛概述了可用的修飾和加工方法，以達(dá)到定制的結(jié)構(gòu)和功能變化。 社會(huì)和環(huán)境的挑戰(zhàn)需要不斷開發(fā)新材料和技術(shù)。在這方面，生物基材料的研究和進(jìn)步代表了實(shí)現(xiàn)資源可持續(xù)利用的合適選擇，同時(shí)提供自然選擇的活性和先進(jìn)特性。其中，絲素蛋白是一種從蠶繭中獲得的蛋白質(zhì)基材料，因其天然可及性、理化性質(zhì)、生物相容性和適應(yīng)性而越來越受到關(guān)注，被認(rèn)為在開發(fā)更可持續(xù)的一代設(shè)備方面發(fā)揮著越來越大的作用。 研究內(nèi)容 1. 絲素蛋白結(jié)構(gòu) 絲素蛋白（SF）由三個(gè)主要的重復(fù)結(jié)構(gòu)組成：i）390 KDa 的重（H）鏈，ii）26KDa 的輕（L）鏈，以及 iii）30KDa的小糖蛋白，稱為 P25。H鏈和L鏈通過二硫鍵連接，而P25通過非共價(jià)疏水相互作用與它們結(jié)合。在重復(fù)域相互作用的驅(qū)動(dòng)下，SF鏈被折疊和堆積，從而產(chǎn)生晶體單元。SF定義了兩種主要的折疊模型：α螺旋和β折疊。需要注意的是，SF作為一種由大分子鏈形成的材料，不能采用具有明確衍射圖樣的完美晶體結(jié)構(gòu)。因此，SF結(jié)晶與多肽鏈的部分排列有關(guān)。 2. 絲素蛋白的性能 SF中存在的極性殘留物使其成為吸濕性材料。水主要積聚在無定形域中，因?yàn)榻Y(jié)晶單元的堆積性質(zhì)阻礙了水分子的進(jìn)入。因此，在結(jié)晶度高的自然紡絲條件下，含水量低。然而，SF的吸濕性是可調(diào)控的。在高水值下，SF變得具有延展性，使SF再生結(jié)構(gòu)變形，從而產(chǎn)生新的功能。去除水分子后（例如，通過加熱結(jié)構(gòu)），SF材料會(huì)恢復(fù)其原始特性。 蠶繭可以調(diào)節(jié)氣體的擴(kuò)散，例如CO2、N2、O2和水蒸氣。這種能力是由繭的組成、絲綢編織和形狀產(chǎn)生的。一些研究指出家蠶蠶絲作為氣體屏障的適用性，以及通過β-折疊含量調(diào)節(jié)氣體滲透的可能性。特別是，隨著β-折疊含量的增加，O2、CO2 和 N2 在SF中的滲透能力也會(huì)降低。產(chǎn)生這種效應(yīng)的原因是：i) 晶體的堆積成分限制了分子動(dòng)力學(xué)；ii) 晶體的疏水性導(dǎo)致含水量降低，從而阻礙了水溶性氣體的擴(kuò)散。 SF的力學(xué)性能主要來源于纖維的層次組成和分子結(jié)構(gòu)。當(dāng)SF纖維受到機(jī)械應(yīng)力時(shí)，高度互連的納米纖維可防止滑移。β-折疊將交聯(lián)部分固定在一起，充當(dāng)獨(dú)立的力加載器，在所有節(jié)點(diǎn)之間分配總力，并將加載的力傳遞到周圍的節(jié)點(diǎn)。這種分層結(jié)構(gòu)的喪失可能會(huì)導(dǎo)致材料的機(jī)械性能發(fā)生一些變化。為避免這一問題，主要有兩種方法：i) 第一種破壞性較小的方法是通過使用部分求解技術(shù)來保留 SF 層次結(jié)構(gòu)；ii) 第二種方法是通過使用增材制造技術(shù)（即直接打印或電紡絲）來恢復(fù)層次結(jié)構(gòu)，這種技術(shù)允許部分復(fù)制原始納米纖維。 SF折射率為1.566（550nm處）和1.543（630nm處），可以通過再生過程輕松修改。主要影響參數(shù)是SF結(jié)構(gòu)的堆積水平。塑化結(jié)構(gòu)增加了自由體積，從而降低了其堆積水平。對(duì)于含水量變化 5%，折射率的變化約為 0.01。β-折疊較高的堆積水平阻礙了光線的通過，增加了材料的折射率。相反，無定形結(jié)構(gòu)域呈現(xiàn)較低的分子密度，這導(dǎo)致折射率降低。也可以通過電磁照射和隨之而來的樣品結(jié)構(gòu)修飾來調(diào)整SF折射率。在所有情況下，只要加工條件保持穩(wěn)定，SF光學(xué)參數(shù)就具有良好的重現(xiàn)性。 SF的分子結(jié)構(gòu)缺乏能夠攜帶電荷的電荷轉(zhuǎn)移絡(luò)合物。因此，在干燥條件下，SF表現(xiàn)出非常高的電阻，表現(xiàn)為絕緣體。然而，如果SF結(jié)構(gòu)中存在水，則電阻率會(huì)降低，這是天然存在的電荷載流子提供的離子電導(dǎo)率。水介導(dǎo)的質(zhì)子跳躍也被確定為材料電導(dǎo)率的關(guān)鍵因素。 由于SF的蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)，它與人體組織具有天然的相容性。SF降解產(chǎn)生的小多肽鏈和肽不會(huì)在生物體中引起很大的超敏反應(yīng)，是一種生物相容性材料。然而，當(dāng)蠶絲首次在生物醫(yī)學(xué)中用作縫合線時(shí)，發(fā)現(xiàn)了從超敏反應(yīng)到急性和慢性炎癥過程的反應(yīng)。隨后研究表明，在沒有絲膠的情況下，SF纖維表現(xiàn)出最小的炎癥組織反應(yīng)。如今，一些SF基材料，如手術(shù)支架和可注射植入物，已獲得美國食品和藥物管理局（FDA）的批準(zhǔn)。這些材料已成功應(yīng)用于臨床。 3. 絲素蛋白的加工 生絲的二元組成需要其主要成分分離才能獲得整齊的絲素蛋白（SF）。這種分離過程稱為脫膠。為了提高SF的可加工性，通常將其溶解。通過溶劑蒸發(fā)，可以獲得薄膜形式的SF基二維結(jié)構(gòu)。SF濃度、澆注溫度、濕度、溶液成分和紡絲速度允許調(diào)整薄膜的主要特性，如厚度、結(jié)晶度、機(jī)械和流變行為以及光學(xué)參數(shù)等。薄膜厚度也是高度可控的，可以從幾十納米到幾百微米不等。 如果多肽大分子自組裝成相互連接的網(wǎng)絡(luò)，則發(fā)生溶膠-凝膠轉(zhuǎn)變，溶液變成凝膠。由于SF凝膠具有吸收和保持水分、高粘度的能力，因此被廣泛用作生物材料，例如用于皮膚修復(fù)的保濕劑、用于容納和生長細(xì)胞的3D空間網(wǎng)絡(luò)或用于細(xì)胞封裝的結(jié)構(gòu)等。SF凝膠引起了人們對(duì)細(xì)胞生物打印的日益濃厚的興趣，因?yàn)樗鼈冎С旨?xì)胞的存活和生長，并為一系列組織工程應(yīng)用提供了良好的機(jī)械支持。 脫膠SF纖維在各種應(yīng)用中顯示出有趣的特性。SF在紡織工業(yè)中直接用作縫線，在生物醫(yī)學(xué)中用作縫合線。最近，SF纖維已被用作組織工程凝膠制造的增強(qiáng)材料，污染物去除吸收劑，并作為填料合成或粘附的基材。必須提及的是，為了擴(kuò)大 SF 纖維的應(yīng)用范圍，可以對(duì)組成 SF 的納米纖維進(jìn)行剝離，這一過程包括化學(xué)（部分溶解）和物理（超聲波分散）方法的整合。獲得的 SF 納米纖維直徑為5-50µm，長度為50-500 µm，已被用作納米復(fù)合材料的增強(qiáng)材料以及光學(xué)和電子設(shè)備的制備材料。 基于SF可以獲得具有的3D多孔結(jié)構(gòu)。有幾種技術(shù)可用于在SF中誘導(dǎo)孔隙，每種技術(shù)都對(duì)最終結(jié)構(gòu)具有特定的影響。 顆粒形式的材料的開發(fā)代表了SF在特定應(yīng)用中實(shí)施的可能性。粉化主要包括研磨和破碎SF固體結(jié)構(gòu)，通常范圍在1到4μm之間。由于對(duì)最終顆粒形狀的控制較低，SF粉末通常呈現(xiàn)不規(guī)則的形狀和粗糙的表面。SF粉末具有很高的酶吸收能力，已被用于藥物固定。 4. 后處理 后處理是指用于控制再生SF特性和特性的一組技術(shù)。改性可以增強(qiáng)特定的物理化學(xué)性質(zhì)，甚至允許摻入新的物理化學(xué)性質(zhì)。SF后處理不涉及使用大量的化學(xué)試劑。物理改性技術(shù)簡單，能耗低，適用于大量材料的處理。這為他們?cè)谛袠I(yè)中的規(guī)�；峁┝司薮蟮臐摿Α� 5. 化學(xué)修飾 SF中存在的化學(xué)基團(tuán)的多樣性（-CH2、-OH、-NH2等），允許其進(jìn)行改性研究。然而，在溫和條件下可以修飾的氨基酸數(shù)量相對(duì)較少，導(dǎo)致修飾或條件要求苛刻。幸運(yùn)的是，SF的固有特性允許其在各種惡劣條件下進(jìn)行改性，包括有機(jī)溶液、高溫和高壓以及催化劑和引發(fā)劑的存在�；瘜W(xué)反應(yīng)允許進(jìn)行批量或表面處理，具體取決于改性目標(biāo)。 在化學(xué)改性中，pH值是SF控制的主要途徑之一。pH值影響 i）SF溶液的行為（溶解度、穩(wěn)定性、濁度和粘度等），ii） 蠶絲顆粒的尺寸、形狀、二級(jí)結(jié)構(gòu)和 zeta 電位iii）多肽鏈的自組裝和凝膠動(dòng)力學(xué)。 SF的功能化包括允許將單個(gè)官能團(tuán)或小分子引入SF結(jié)構(gòu)的一組技術(shù)/程序。通常，引入的官能團(tuán)會(huì)略微修改SF屬性并帶來新的活性基團(tuán)。偶聯(lián)反應(yīng)特別側(cè)重于將新的官能團(tuán)或結(jié)構(gòu)引入SF，但使用作為介質(zhì)參與的二級(jí)分子。偶聯(lián)反應(yīng)影響SF總殘基的不到5%。 單一官能團(tuán)化代表了一組將新的官能團(tuán)引入SF結(jié)構(gòu)的過程。與偶聯(lián)反應(yīng)不同，單官能團(tuán)化不使用中間分子。一般來說，這些新基團(tuán)的引入不會(huì)對(duì)SF特性產(chǎn)生強(qiáng)烈影響。遵循這些路線中的大多數(shù)是為了增加稍后進(jìn)行偶聯(lián)反應(yīng)的鍵合點(diǎn)。 絲素蛋白還可以通過天然或合成聚合物接枝達(dá)到改善性能的目的。如導(dǎo)電性、溶脹性等�；蛘哔x予SF新的官能團(tuán)或結(jié)構(gòu)，可用于設(shè)計(jì)具有新特性的替代材料。 結(jié)論 SF研究在過去幾年中經(jīng)歷了強(qiáng)勁的增長，取得了重要進(jìn)展，鞏固了這種生物基材料作為未來先進(jìn)應(yīng)用的主要資源之一。然而，隨著SF使用量的增加，該材料的可持續(xù)性可能會(huì)受到影響。一般來說，提取、加工和廢物管理是材料的關(guān)鍵問題。因此，有必要從一開始就避免未來的問題，并確保材料的整個(gè)自然友好生命周期（即設(shè)計(jì)可持續(xù)）。總體而言，這項(xiàng)工作顯示了SF改性在制造下一代可持續(xù)材料方面的潛力。廣泛的可用工藝和物理化學(xué)可調(diào)特性為不同的應(yīng)用提供了多種可能性。 全文鏈接： https://doi.org/10.1002/adfm.202210764 |
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