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yexuqing木蟲之王 (文學(xué)泰斗)
太陽系系主任
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上海交大梁正副教授團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)快充下硬碳負(fù)極的可逆析鋰 已有1人參與
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上海交大梁正副教授團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)快充下硬碳負(fù)極的可逆析鋰 2024年03月26日 責(zé)任編輯：張夢(mèng) 孫佳 近年來電動(dòng)汽車行業(yè)取得了突飛猛進(jìn)的發(fā)展。然而，電動(dòng)車的消費(fèi)者接受度和市場(chǎng)滲透率仍然較低，這主要是由于充電耗時(shí)。因此，電池快充能力已成為電動(dòng)汽車行業(yè)發(fā)展的關(guān)鍵之一。目前鋰離子電池快充的主要障礙之一在于石墨的低反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，容易在其表面析鋰，導(dǎo)致枝晶生長(zhǎng)和容量快速衰減。為了避免鋰沉積，包括金屬基負(fù)極、石墨層改性、表面和缺陷工程，以及弱溶劑化電解液等方法被相繼提出。然而，這些方法主要針對(duì)在特定條件下的單步動(dòng)力學(xué)進(jìn)行改進(jìn)，但受限于隨循環(huán)條件（SOC、倍率、溫度等）瞬時(shí)變化的限速步驟的動(dòng)態(tài)遷移。因此，能否在快充期間保持高SOC的同時(shí)并消除鋰沉積極具挑戰(zhàn)。合理利用和調(diào)節(jié)負(fù)極上的可逆鋰沉積容量被認(rèn)為是一種“雙贏”的策略，一方面鋰沉積不再變得不安全，另一方面快充后負(fù)極的SOC可以接近100%。此策略的先決條件在于SEI與負(fù)極界面處的鋰金屬沉積層和鋰離子嵌入的化學(xué)兼容性。梁正課題組證明，在高倍率充電下，當(dāng)鋰沉積容量占石墨負(fù)極總面容量40%時(shí)，石墨負(fù)極的沉積鋰可逆性在局部高濃度電解液（LHCE）中可達(dá)到99.5%。 圖1.jpg 圖1. 在含有（和不含有）不同成膜劑的LHCE中硬碳負(fù)極庫(kù)倫效率和析鋰可逆性對(duì)比 與石墨相比，硬碳（HC）具有豐富的鋰活性位點(diǎn)，可以縮短鋰離子擴(kuò)散，并降低局部電流密度，從而擁有更好的倍率性能。實(shí)現(xiàn)HC負(fù)極上鋰沉積的高可逆性對(duì)于快充鋰電池來說應(yīng)該更有意義。由于HC缺陷區(qū)域的高電化學(xué)活性會(huì)吸附電解液組分并加速其還原形成SEI，HC上的SEI穩(wěn)定性和空間連續(xù)性很大程度上取決于成膜劑。然而，LHCE系統(tǒng)中成膜添加劑在HC表面上的吸附/分解趨勢(shì)及其對(duì)SEI結(jié)構(gòu)的影響仍然難以捉摸。此外，HC上沉積鋰前后SEI的演變尚未得到徹底探索。 圖2.jpg 圖2. 在不同體相下的優(yōu)化吸附結(jié)構(gòu)的俯視圖和側(cè)視圖 上海交通大學(xué)變革性分子前沿科學(xué)中心梁正課題組通過研究碳酸乙烯酯（EC）和氟代碳酸乙烯酯（FEC）在含有缺陷特征的碳基體上的吸附趨勢(shì)，從而實(shí)現(xiàn)了HC表面上具有高離子通量和均勻成分的SEI，以促進(jìn)均勻且可重復(fù)的鋰沉積。結(jié)果表明，與EC相比，由不對(duì)稱靜電相互作用引起的FEC傾斜構(gòu)象導(dǎo)致FEC的C=O與缺陷位點(diǎn)之間的吸附較弱。因此，無論HC上的缺陷分布如何，F(xiàn)EC衍生的SEI具有更均勻和優(yōu)異的空間連續(xù)性。與LHCE系統(tǒng)相結(jié)合，F(xiàn)EC誘導(dǎo)形成的SEI在調(diào)節(jié)鋰沉積層形態(tài)和在循環(huán)過程中保持自結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性方面表現(xiàn)出色。在沉積鋰占有率大于16%的情況下，F(xiàn)EC在250個(gè)循環(huán)中保持HC負(fù)極的平均庫(kù)侖效率（CE）為99.8%，而EC系統(tǒng)的庫(kù)侖效率僅為97.9%。這些發(fā)現(xiàn)有助于指導(dǎo)不同負(fù)極成膜添加劑的選擇，以實(shí)現(xiàn)快充鋰離子電池的可逆鋰沉積。 相關(guān)研究成果以“Unveiling adsorption tendency of film-forming additives to enable fast-charging hard carbon anodes with regulated Li plating”為題發(fā)表在Energy & Environmental Science上。第一作者為上海交通大學(xué)變革性分子前沿科學(xué)中心博士后董永騰。通訊作者為上海交通大學(xué)變革性分子前沿科學(xué)中心副教授梁正、助理研究員岳昕陽。唯一通訊單位為上海交通大學(xué)變革性分子前沿科學(xué)中心。 論文鏈接：https://doi.org/10.1039/D4EE00119B 作者：變革性分子前沿科學(xué)中心 供稿單位：變革性分子前沿科學(xué)中心 |
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