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yexuqing木蟲之王 (文學泰斗)
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上海交大梁正副教授團隊實現快充下硬碳負極的可逆析鋰 已有1人參與
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上海交大梁正副教授團隊實現快充下硬碳負極的可逆析鋰 2024年03月26日 責任編輯：張夢 孫佳 近年來電動汽車行業(yè)取得了突飛猛進的發(fā)展。然而，電動車的消費者接受度和市場滲透率仍然較低，這主要是由于充電耗時。因此，電池快充能力已成為電動汽車行業(yè)發(fā)展的關鍵之一。目前鋰離子電池快充的主要障礙之一在于石墨的低反應動力學，容易在其表面析鋰，導致枝晶生長和容量快速衰減。為了避免鋰沉積，包括金屬基負極、石墨層改性、表面和缺陷工程，以及弱溶劑化電解液等方法被相繼提出。然而，這些方法主要針對在特定條件下的單步動力學進行改進，但受限于隨循環(huán)條件（SOC、倍率、溫度等）瞬時變化的限速步驟的動態(tài)遷移。因此，能否在快充期間保持高SOC的同時并消除鋰沉積極具挑戰(zhàn)。合理利用和調節(jié)負極上的可逆鋰沉積容量被認為是一種“雙贏”的策略，一方面鋰沉積不再變得不安全，另一方面快充后負極的SOC可以接近100%。此策略的先決條件在于SEI與負極界面處的鋰金屬沉積層和鋰離子嵌入的化學兼容性。梁正課題組證明，在高倍率充電下，當鋰沉積容量占石墨負極總面容量40%時，石墨負極的沉積鋰可逆性在局部高濃度電解液（LHCE）中可達到99.5%。 圖1.jpg 圖1. 在含有（和不含有）不同成膜劑的LHCE中硬碳負極庫倫效率和析鋰可逆性對比 與石墨相比，硬碳（HC）具有豐富的鋰活性位點，可以縮短鋰離子擴散，并降低局部電流密度，從而擁有更好的倍率性能。實現HC負極上鋰沉積的高可逆性對于快充鋰電池來說應該更有意義。由于HC缺陷區(qū)域的高電化學活性會吸附電解液組分并加速其還原形成SEI，HC上的SEI穩(wěn)定性和空間連續(xù)性很大程度上取決于成膜劑。然而，LHCE系統(tǒng)中成膜添加劑在HC表面上的吸附/分解趨勢及其對SEI結構的影響仍然難以捉摸。此外，HC上沉積鋰前后SEI的演變尚未得到徹底探索。 圖2.jpg 圖2. 在不同體相下的優(yōu)化吸附結構的俯視圖和側視圖 上海交通大學變革性分子前沿科學中心梁正課題組通過研究碳酸乙烯酯（EC）和氟代碳酸乙烯酯（FEC）在含有缺陷特征的碳基體上的吸附趨勢，從而實現了HC表面上具有高離子通量和均勻成分的SEI，以促進均勻且可重復的鋰沉積。結果表明，與EC相比，由不對稱靜電相互作用引起的FEC傾斜構象導致FEC的C=O與缺陷位點之間的吸附較弱。因此，無論HC上的缺陷分布如何，FEC衍生的SEI具有更均勻和優(yōu)異的空間連續(xù)性。與LHCE系統(tǒng)相結合，FEC誘導形成的SEI在調節(jié)鋰沉積層形態(tài)和在循環(huán)過程中保持自結構穩(wěn)定性方面表現出色。在沉積鋰占有率大于16%的情況下，FEC在250個循環(huán)中保持HC負極的平均庫侖效率（CE）為99.8%，而EC系統(tǒng)的庫侖效率僅為97.9%。這些發(fā)現有助于指導不同負極成膜添加劑的選擇，以實現快充鋰離子電池的可逆鋰沉積。 相關研究成果以“Unveiling adsorption tendency of film-forming additives to enable fast-charging hard carbon anodes with regulated Li plating”為題發(fā)表在Energy & Environmental Science上。第一作者為上海交通大學變革性分子前沿科學中心博士后董永騰。通訊作者為上海交通大學變革性分子前沿科學中心副教授梁正、助理研究員岳昕陽。唯一通訊單位為上海交通大學變革性分子前沿科學中心。 論文鏈接：https://doi.org/10.1039/D4EE00119B 作者：變革性分子前沿科學中心 供稿單位：變革性分子前沿科學中心 |
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