 |
 |
 |
 |
 |
 |
||
 |
 |
 |
 |
 |
| 5 | 1/1 | 返回列表 |
| 查看: 1086 | 回復: 6 | |||
| 【有獎交流】積極回復本帖子，參與交流，就有機會分得作者 201214760216 的 5 個金幣 ，回帖就立即獲得 1 個金幣，每人有 1 次機會 | |||
| 當前只顯示滿足指定條件的回帖，點擊這里查看本話題的所有回帖 | |||
[交流]
【催化劑】等離子球磨技術輔助制備二氧化碳甲烷化反應催化劑
|
|||
|
今天分享篇金屬催化劑制備的文獻，需要原文的可私信我郵箱并發(fā)送220711 一段話了解全文 借助DBDP技術對載體石墨烯進行刻蝕，使其表面生成豐富缺陷進而錨定Ru原子，形成Ru納米顆粒甚至Ru單原子。通過對等離子體氣體類型、氣壓的調控，制備了Ru/DG以及摻氮Ru/DG。在0.5atm的N2DBDP-BM條件下制得的Ru/NG催化劑，在250℃時CH4產率達到62.3%，且在長時間循環(huán)后仍性能穩(wěn)定。 材料制備 采用等離子輔助球磨技術，對石墨烯材料進行表面刻蝕作用，使石墨烯中產生大量的邊界與缺陷，暴露更多活性位點，缺陷的存在有利于其對金屬原子或離子的錨定作用，同時在等離子球磨條件下產生的瞬時高溫還能為金屬離子的還原提供熱量，從而制備出納米金屬催化劑甚至單原子催化劑。催化劑的制備流程見圖1。利用氮氣等離子放電兩步法合成了摻氮缺陷石墨烯（NG）捕獲的納米Ru甚至Ru原子。 圖1 納米Ru/DG制備實驗方法圖 DBDP對催化劑制備的影響 在沒有DBDP的情況下制得的材料中石墨烯層非常厚，僅表現(xiàn)出明顯的石墨結構的機械斷裂，DBDP處理后可以觀察到形成少層石墨烯，且在石墨烯邊緣出現(xiàn)大量缺陷，納米Ru均勻分布在石墨烯上，DBDP-BM技術成功地制備出超細納米Ru粒子并在缺陷石墨烯上負載。 圖2 (a)普通球磨(BM)制備的催化劑材料HRTEM圖，(b)、(c)、(d)介質阻擋放電等離子體輔助球磨(DBDP-BM)制備的催化劑材料HRTEM圖，內嵌圖為晶粒尺寸分布圖 放電氣體對催化劑制備的影響 相同氣壓條件下N2DBDP處理后得到的材料晶粒尺寸更小，原因是N2是雙原子氣體，相較Ar電離能更大，從而使得Ar比N2更容易電離，相同氣壓條件下Ar放電強度更高導致活化后的Ru原子更容易團聚。 圖3(a)(b)為0.2atm N2氣氛下DBDP-BM制備的催化劑材料HRTEM圖片，內嵌圖為晶粒尺寸分布圖 放電氣壓對催化劑制備的影響 催化劑中納米Ru顆粒尺寸隨著氣壓的增加在小范圍內先降低后增加，氣壓低時放電等離子強度強，石墨烯表面缺陷含量過高，高度活化后的Ru原子之間發(fā)生聚集，與石墨烯發(fā)生強烈相互作用，導致Ru晶粒尺寸增加。氣壓較大時只有少部分N2發(fā)生電離，石墨烯表面只有少量缺陷產生，缺陷濃度過低導致負載的Ru難以被錨定。 圖4(a)(d)0.2atm,(b)(e)0.5atm，(c)(f)0.8atm N2氣氛下DBDP-BM制備的催化劑材料HRTEM圖，內嵌圖為晶粒尺寸分布圖 RGO原材料中石墨的衍射峰寬化，表明此RGO具有很好的層狀結構，在0.2atm Ar等離子體作用下RuCl3中的Ru3+會與載體石墨烯發(fā)生強烈相互作用，生成了RuC。衍射圖對比表明普通球磨難以對材料進行改性，只有在通入電流后，等離子體作用于材料，使得其內部發(fā)生相互作用，在材料中自下而上生成納米尺度金屬顆粒。 圖5 不同氣體類型及氣壓下制備得到的催化劑材料XRD圖 普通球磨對材料幾乎不產生作用，等體浸漬法得到的RuCl3/RGO材料在普通球磨及酸洗后RuCl3被大部分除去，使得導致材料中只有少量殘余Ru元素存在，而DBDP-BM作用后，RuCl3中Ru原子被錨定在缺陷石墨烯載體上，且在后期處理過程中不會被除去，因此DBDP-BM處理的材料中Ru含量較高。 圖6 (a)XPS全譜圖 (b)Ru3p3/2高分辨譜圖 (c) N1s 高分辨譜圖 N2DBDP-BM處理后Ru含量更多，N2等離子體處理后石墨烯中缺陷濃度適宜，Ru原子能更多地被缺陷捕獲且不發(fā)生大范圍團聚，從而在酸洗后仍然保持較高的負載量，N2等離子體處理后材料中出現(xiàn)了摻N石墨烯，石墨烯上的N原子能促進其對Ru的錨定作用，使得材料中Ru負載量增加。 表1 不同條件下制得催化劑材料Ru負載量及N摻雜量 Ru/DG(NG)催化劑性能測試 同等氣壓下Ar及N2等離子制備得到的材料性能存在明顯差異，不同N2氣壓制得的材料性能同樣存在區(qū)別。納米Ru顆粒越小，對CO2甲烷化反應催化性能越好。普通球磨條件下的材料幾乎無Ru負載，導致其性能較差，同時也表明石墨烯本身對CO2吸附及其向甲烷的轉化無催化活性，DBDP-BM作用后的材料中存在納米Ru顆粒，這一Ru/DG材料能催化CO2甲烷化反應。 圖7 不同氣體類型及氣壓下DBDP-BM制備得到的催化劑材料性能 (a)CO2轉化率 (b) CH4產率隨溫度變化圖 0.5atm N2 DBDP-BM及0.8atmN2 DBDP-BM材料中的納米Ru催化劑在長時間反應后不發(fā)生團聚作用，結構保持良好，而0.2atm Ar DBDP-BM及0.2atm N2 DBDP-BM催化劑性能下降明顯，表明其催化劑結構發(fā)生變化，納米Ru在長時間熱催化過程中發(fā)生團聚。 圖8 不同氣體類型及氣壓下DBDP-BM制備得到的催化劑材料循環(huán)反應(a)CO2轉化率變化圖；(b)CH4產率變化圖 結論 1、等離子體輔助球磨與普通球磨對比表明，普通球磨作用下載體石墨烯層非常厚，Ru在起上的幾乎無負載，而DBDP-BM得到的材料中石墨烯出現(xiàn)了大量邊緣缺陷，Ru與缺陷石墨烯作用，形成了負載型Ru/DG催化劑。 2、通過改變等離子體氣體類型、氣壓的調控，制得缺陷石墨烯負載 Ru 催化劑以及摻氮石墨烯負載Ru催化劑。N2氣氛制得的催化劑材料顆粒尺寸更�。�8.0nm），N2氣壓為0.5atm時制得的催化劑中Ru負載量（2.5wt.%），N摻雜量（6.0wt.%）均達到較高水平，且催化劑中納米Ru顆粒最小，載體中摻雜了高濃度的吡啶氮，吡啶氮將對催化劑應用于CO2甲烷化反應產生積極作用。 3、將不同條件下制得的催化劑用于CO2甲烷化反應性能測試，結果表明0.5atm N2 DBDP-BM作用下的催化劑具有最優(yōu)異的催化活性，甲烷起始生成溫度為180℃，在250℃反應條件下達到平衡時CO2轉化率為69.8%，甲烷產率可達到62.3%，0.8atm N2 DBDP-BM催化劑性能次之。N2 DBDP-BM條件下制備的催化劑活性保持較高水平，即反應生成的金屬催化劑納米簇在長時間后不發(fā)生團聚，結構穩(wěn)定性強。 以上結論來自于 劉芬. 二氧化碳甲烷化反應催化劑制備及反應機理研究[D]. 華南理工大學. 等離子球磨技術由華南理工大學朱敏教授團隊研制，是將冷場放電等離子體引入到機械振動球磨中，利用近常壓下氣體在球磨罐中形成高能量的非平衡等離子體和機械球磨的協(xié)同作用，促進粉末的組織細化、合金化、活性激活、化合反應及加速原位氣-固相反應等，能極大地提高球磨效率，顯著降低球磨污染，并形成獨特的結構而顯著提高材料的性能。 注：文章內容由小編精讀文獻后的總結，版權歸原作者所有。如侵權，請聯(lián)系 |
回復此樓» 猜你喜歡
國家級人才團體課題組招收2026屆化學類學碩，專碩。
已經有0人回復
-
江西師范大學王昆-盧章輝課題組招化學方向碩士研究生兩名
已經有2人回復
-
物理化學論文潤色/翻譯怎么收費?
已經有126人回復
-
調劑
已經有1人回復
-
2026年博士研究生招生公告
已經有1人回復
-
陳嶸教授團隊招收2026級學術/專業(yè)型碩士研究生（調劑）
已經有0人回復
-
招聘研究助理
已經有0人回復
-
國家級人才課題組招收2026年入學博士
已經有0人回復
-
申博求助
已經有1人回復
-
請問紅外光譜除了賽默飛以外國產哪家最強？
已經有0人回復
-
國家級人才課題組招收2026年入學博士
已經有0人回復
» 本主題相關商家推薦: (我也要在這里推廣)
» 搶金幣啦！回帖就可以得到:
-
海南大學吳道雄&邱天宇老師團隊招收博士生與招聘博士后
+5/425
-
清華-西電集成電路方向招收聯(lián)培博士（普博）
+2/250
-
中國科學院-材料計算小組尋求2026級研究生（包括調劑生/聯(lián)合培養(yǎng)等）
+5/135
-
沈陽理工大學材料科學與工程學院——張承昕副教授招生
+2/92
-
安徽農業(yè)大學李亞輝教授招收生物、化學、農藥學、植保類2026級博士研究生
+1/83
-
華中科技大學材料學院國家級人才團隊招收2026年碩士研究生
+1/35
-
武漢-江漢大學-土木建筑工程類調劑招生
+3/18
-
溫州大學化材學院王娟課題組招收2026年碩士、博士研究生
+1/12
-
26屆計算機、電子信息類、電科、控制、通信考研T j信息pp駿：74+08+76+6+20
+1/11
-
青島大學招收碩士調劑
+1/9
-
溫州大學王娟課題組招收2026年碩博生
+1/8
-
#南方科技大學# 仿生醫(yī)藥與材料實驗室 招高分子方向博士生、科研助理
+1/7
-
誠邀有志之士加入江蘇大學環(huán)境學院合成生物學課題組！(長期接收學碩專碩、碩博連讀)
+1/4
-
277求調劑
+1/4
-
中國科學院金屬研究所何杰團隊招收2026年9月入學博士生（具有鋁合金研究經驗者優(yōu)先）
+1/3
-
深圳理工大學劉鑫課題組高薪招聘博士后
+1/2
-
濟南大學耿兵氟化學課題組現(xiàn)招收2026級化學工程學碩專碩共4名
+1/1
-
陜西科技大學智能制造與機器人工程學院 李晨教授招收申請-考核制博士研究生
+1/1
-
11408 372分 求調劑 有頂會論文國創(chuàng)競賽六級
+1/1
-
西安工程大學環(huán)境與化學工程學院26年碩士研究生招生咨詢（26年9月入學）
+1/1
5樓2022-07-11 14:46:02
簡單回復
tzynew2樓
2022-07-11 14:18
回復
201214760216(金幣+1): 謝謝參與
o 發(fā)自小木蟲Android客戶端
| 最具人氣熱帖推薦 [查看全部] | 作者 | 回/看 | 最后發(fā)表 | |
|---|---|---|---|---|
|
[基金申請] 請問大家，研究風險與應對措施那里， 大家都怎么寫呢 ？ +3 | cauasen 2026-03-02 | 3/150 |
|
|---|---|---|---|---|
|
|
[考研] 接收調劑 +14 | 津萌津萌 2026-03-02 | 22/1100 |
|
|
[考研] 085600 材料與化工 298 +7 | 小西笑嘻嘻 2026-03-03 | 7/350 |
|
|
|
[碩博家園] 2025屆雙非化工碩士畢業(yè)，申博 +4 | 更多的是 2026-02-27 | 5/250 |
|
|
|
[考研] 一志愿東北大學化學314分求調劑 +5 | lr1212.. 2026-03-02 | 5/250 |
|
|
|
[考研] 268求調劑 +10 | 簡單點0 2026-03-02 | 14/700 |
|
|
|
[考研] 求調劑 +4 | Guo_yuxuan 2026-03-02 | 5/250 |
|
|
|
[考研] 268求調劑 +6 | 好運連綿不絕 2026-03-02 | 6/300 |
|
|
|
[考研] 26考研報考西工大材料308分求調劑 +4 | weizhong123 2026-03-01 | 5/250 |
|
|
|
[考研] 材料工程求調劑 +3 | 1431251 2026-03-03 | 3/150 |
|
|
|
[考研] 085600材料工程一志愿中科大總分312求調劑 +9 | 吃宵夜1 2026-02-28 | 11/550 |
|
|
|
[考研] 材料復試調劑 +5 | 學材料的點 2026-03-01 | 6/300 |
|
|
|
[考研] 306分材料調劑 +5 | chuanzhu川燭 2026-03-01 | 6/300 |
|
|
|
[考研] 一志愿中石油（華東）本科齊魯工業(yè)大學 +3 | 石能偉 2026-03-02 | 3/150 |
|
|
|
[考研] 303求調劑 +5 | 今夏不夏 2026-03-01 | 5/250 |
|
|
|
[考博] 誠招農業(yè)博士 +3 | 心欣向榮 2026-02-28 | 3/150 |
|
|
|
[考研] 274求調劑 +3 | cgyzqwn 2026-03-01 | 7/350 |
|
|
|
[基金申請] 成果系統(tǒng)訪問量大，請一小時后再嘗試。---NSFC啥時候好哦，已經兩天這樣了 +4 | NSFC2026我來了 2026-02-28 | 4/200 |
|
|
|
[考研]
 一志愿中南大學理學化學
+4
|
15779376950 2026-03-01 | 5/250 |
|
|
|
[論文投稿]
求助coordination chemistry reviews 的寫作模板
10+3
|
ljplijiapeng 2026-02-27 | 4/200 |
|