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[交流]
【催化劑】等離子球磨技術(shù)輔助制備二氧化碳甲烷化反應(yīng)催化劑
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今天分享篇金屬催化劑制備的文獻(xiàn)，需要原文的可私信我郵箱并發(fā)送220711 一段話了解全文 借助DBDP技術(shù)對載體石墨烯進(jìn)行刻蝕，使其表面生成豐富缺陷進(jìn)而錨定Ru原子，形成Ru納米顆粒甚至Ru單原子。通過對等離子體氣體類型、氣壓的調(diào)控，制備了Ru/DG以及摻氮Ru/DG。在0.5atm的N2DBDP-BM條件下制得的Ru/NG催化劑，在250℃時(shí)CH4產(chǎn)率達(dá)到62.3%，且在長時(shí)間循環(huán)后仍性能穩(wěn)定。 材料制備 采用等離子輔助球磨技術(shù)，對石墨烯材料進(jìn)行表面刻蝕作用，使石墨烯中產(chǎn)生大量的邊界與缺陷，暴露更多活性位點(diǎn)，缺陷的存在有利于其對金屬原子或離子的錨定作用，同時(shí)在等離子球磨條件下產(chǎn)生的瞬時(shí)高溫還能為金屬離子的還原提供熱量，從而制備出納米金屬催化劑甚至單原子催化劑。催化劑的制備流程見圖1。利用氮?dú)獾入x子放電兩步法合成了摻氮缺陷石墨烯（NG）捕獲的納米Ru甚至Ru原子。 圖1 納米Ru/DG制備實(shí)驗(yàn)方法圖 DBDP對催化劑制備的影響 在沒有DBDP的情況下制得的材料中石墨烯層非常厚，僅表現(xiàn)出明顯的石墨結(jié)構(gòu)的機(jī)械斷裂，DBDP處理后可以觀察到形成少層石墨烯，且在石墨烯邊緣出現(xiàn)大量缺陷，納米Ru均勻分布在石墨烯上，DBDP-BM技術(shù)成功地制備出超細(xì)納米Ru粒子并在缺陷石墨烯上負(fù)載。 圖2 (a)普通球磨(BM)制備的催化劑材料HRTEM圖，(b)、(c)、(d)介質(zhì)阻擋放電等離子體輔助球磨(DBDP-BM)制備的催化劑材料HRTEM圖，內(nèi)嵌圖為晶粒尺寸分布圖 放電氣體對催化劑制備的影響 相同氣壓條件下N2DBDP處理后得到的材料晶粒尺寸更小，原因是N2是雙原子氣體，相較Ar電離能更大，從而使得Ar比N2更容易電離，相同氣壓條件下Ar放電強(qiáng)度更高導(dǎo)致活化后的Ru原子更容易團(tuán)聚。 圖3(a)(b)為0.2atm N2氣氛下DBDP-BM制備的催化劑材料HRTEM圖片，內(nèi)嵌圖為晶粒尺寸分布圖 放電氣壓對催化劑制備的影響 催化劑中納米Ru顆粒尺寸隨著氣壓的增加在小范圍內(nèi)先降低后增加，氣壓低時(shí)放電等離子強(qiáng)度強(qiáng)，石墨烯表面缺陷含量過高，高度活化后的Ru原子之間發(fā)生聚集，與石墨烯發(fā)生強(qiáng)烈相互作用，導(dǎo)致Ru晶粒尺寸增加。氣壓較大時(shí)只有少部分N2發(fā)生電離，石墨烯表面只有少量缺陷產(chǎn)生，缺陷濃度過低導(dǎo)致負(fù)載的Ru難以被錨定。 圖4(a)(d)0.2atm,(b)(e)0.5atm，(c)(f)0.8atm N2氣氛下DBDP-BM制備的催化劑材料HRTEM圖，內(nèi)嵌圖為晶粒尺寸分布圖 RGO原材料中石墨的衍射峰寬化，表明此RGO具有很好的層狀結(jié)構(gòu)，在0.2atm Ar等離子體作用下RuCl3中的Ru3+會與載體石墨烯發(fā)生強(qiáng)烈相互作用，生成了RuC。衍射圖對比表明普通球磨難以對材料進(jìn)行改性，只有在通入電流后，等離子體作用于材料，使得其內(nèi)部發(fā)生相互作用，在材料中自下而上生成納米尺度金屬顆粒。 圖5 不同氣體類型及氣壓下制備得到的催化劑材料XRD圖 普通球磨對材料幾乎不產(chǎn)生作用，等體浸漬法得到的RuCl3/RGO材料在普通球磨及酸洗后RuCl3被大部分除去，使得導(dǎo)致材料中只有少量殘余Ru元素存在，而DBDP-BM作用后，RuCl3中Ru原子被錨定在缺陷石墨烯載體上，且在后期處理過程中不會被除去，因此DBDP-BM處理的材料中Ru含量較高。 圖6 (a)XPS全譜圖 (b)Ru3p3/2高分辨譜圖 (c) N1s 高分辨譜圖 N2DBDP-BM處理后Ru含量更多，N2等離子體處理后石墨烯中缺陷濃度適宜，Ru原子能更多地被缺陷捕獲且不發(fā)生大范圍團(tuán)聚，從而在酸洗后仍然保持較高的負(fù)載量，N2等離子體處理后材料中出現(xiàn)了摻N石墨烯，石墨烯上的N原子能促進(jìn)其對Ru的錨定作用，使得材料中Ru負(fù)載量增加。 表1 不同條件下制得催化劑材料Ru負(fù)載量及N摻雜量 Ru/DG(NG)催化劑性能測試 同等氣壓下Ar及N2等離子制備得到的材料性能存在明顯差異，不同N2氣壓制得的材料性能同樣存在區(qū)別。納米Ru顆粒越小，對CO2甲烷化反應(yīng)催化性能越好。普通球磨條件下的材料幾乎無Ru負(fù)載，導(dǎo)致其性能較差，同時(shí)也表明石墨烯本身對CO2吸附及其向甲烷的轉(zhuǎn)化無催化活性，DBDP-BM作用后的材料中存在納米Ru顆粒，這一Ru/DG材料能催化CO2甲烷化反應(yīng)。 圖7 不同氣體類型及氣壓下DBDP-BM制備得到的催化劑材料性能 (a)CO2轉(zhuǎn)化率 (b) CH4產(chǎn)率隨溫度變化圖 0.5atm N2 DBDP-BM及0.8atmN2 DBDP-BM材料中的納米Ru催化劑在長時(shí)間反應(yīng)后不發(fā)生團(tuán)聚作用，結(jié)構(gòu)保持良好，而0.2atm Ar DBDP-BM及0.2atm N2 DBDP-BM催化劑性能下降明顯，表明其催化劑結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，納米Ru在長時(shí)間熱催化過程中發(fā)生團(tuán)聚。 圖8 不同氣體類型及氣壓下DBDP-BM制備得到的催化劑材料循環(huán)反應(yīng)(a)CO2轉(zhuǎn)化率變化圖；(b)CH4產(chǎn)率變化圖 結(jié)論 1、等離子體輔助球磨與普通球磨對比表明，普通球磨作用下載體石墨烯層非常厚，Ru在起上的幾乎無負(fù)載，而DBDP-BM得到的材料中石墨烯出現(xiàn)了大量邊緣缺陷，Ru與缺陷石墨烯作用，形成了負(fù)載型Ru/DG催化劑。 2、通過改變等離子體氣體類型、氣壓的調(diào)控，制得缺陷石墨烯負(fù)載 Ru 催化劑以及摻氮石墨烯負(fù)載Ru催化劑。N2氣氛制得的催化劑材料顆粒尺寸更�。�8.0nm），N2氣壓為0.5atm時(shí)制得的催化劑中Ru負(fù)載量（2.5wt.%），N摻雜量（6.0wt.%）均達(dá)到較高水平，且催化劑中納米Ru顆粒最小，載體中摻雜了高濃度的吡啶氮，吡啶氮將對催化劑應(yīng)用于CO2甲烷化反應(yīng)產(chǎn)生積極作用。 3、將不同條件下制得的催化劑用于CO2甲烷化反應(yīng)性能測試，結(jié)果表明0.5atm N2 DBDP-BM作用下的催化劑具有最優(yōu)異的催化活性，甲烷起始生成溫度為180℃，在250℃反應(yīng)條件下達(dá)到平衡時(shí)CO2轉(zhuǎn)化率為69.8%，甲烷產(chǎn)率可達(dá)到62.3%，0.8atm N2 DBDP-BM催化劑性能次之。N2 DBDP-BM條件下制備的催化劑活性保持較高水平，即反應(yīng)生成的金屬催化劑納米簇在長時(shí)間后不發(fā)生團(tuán)聚，結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性強(qiáng)。 以上結(jié)論來自于 劉芬. 二氧化碳甲烷化反應(yīng)催化劑制備及反應(yīng)機(jī)理研究[D]. 華南理工大學(xué). 等離子球磨技術(shù)由華南理工大學(xué)朱敏教授團(tuán)隊(duì)研制，是將冷場放電等離子體引入到機(jī)械振動球磨中，利用近常壓下氣體在球磨罐中形成高能量的非平衡等離子體和機(jī)械球磨的協(xié)同作用，促進(jìn)粉末的組織細(xì)化、合金化、活性激活、化合反應(yīng)及加速原位氣-固相反應(yīng)等，能極大地提高球磨效率，顯著降低球磨污染，并形成獨(dú)特的結(jié)構(gòu)而顯著提高材料的性能。 注：文章內(nèi)容由小編精讀文獻(xiàn)后的總結(jié)，版權(quán)歸原作者所有。如侵權(quán)，請聯(lián)系 |
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5樓2022-07-11 14:46:02
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