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yexuqing木蟲之王 (文學(xué)泰斗)
太陽(yáng)系系主任
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科學(xué)家揭示鋰金屬電池液固界面原生結(jié)構(gòu)與演化
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科學(xué)家揭示鋰金屬電池液固界面原生結(jié)構(gòu)與演化 近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所能源催化轉(zhuǎn)化全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室納米與界面催化研究中心表面科學(xué)與界面催化研究組（521組）傅強(qiáng)研究員、張國(guó)輝副研究員等，發(fā)展了一種基于冷凍X射線光電子能譜（Cryo-XPS）耦合氣體團(tuán)簇離子束（GCIB）深度剖析的表界面分析新方法，揭示了鋰金屬電池中液-固界面處原生固體電解質(zhì)中間相（SEI）的形成和動(dòng)態(tài)演變機(jī)制。 以XPS為代表的表面分析技術(shù)依賴于超高真空（UHV）的分析環(huán)境，使得液體表面及液固界面的表征長(zhǎng)期面臨嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。傅強(qiáng)團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于將表界面分析技術(shù)應(yīng)用于液-固功能界面的原位表征研究。前期，團(tuán)隊(duì)利用XPS等技術(shù)對(duì)離子液體-電極界面開展了原位/準(zhǔn)原位表征，發(fā)現(xiàn)了電極結(jié)構(gòu)中離子插層的表面效應(yīng)和插層離子的弛豫效應(yīng)（J. Am. Chem. Soc.，2021；Natl. Sci. Rev.，2021；J. Energy Chem.，2022；Nano Res.，2023）。然而，現(xiàn)有技術(shù)仍難以實(shí)現(xiàn)對(duì)水系或有機(jī)系電化學(xué)體系的電極表界面和電極-電解液界面進(jìn)行精準(zhǔn)表征。 在本工作中，團(tuán)隊(duì)基于“萬(wàn)物皆可凍”的思路，將工作狀態(tài)下的液-固功能界面進(jìn)行快速冷凍、低溫轉(zhuǎn)移、低溫測(cè)量，利用真空表面分析技術(shù)對(duì)含水或有機(jī)液體的功能表界面進(jìn)行動(dòng)態(tài)表征和精準(zhǔn)測(cè)量；進(jìn)一步結(jié)合離子束刻蝕的深度剖析（Depth Profiling Analysis），實(shí)現(xiàn)了對(duì)冷凍液層結(jié)構(gòu)從表面到界面的逐層深度分析�；诖�，團(tuán)隊(duì)提出了“冷凍表界層分析方法”（Cryogenic Surface & Interphase Analysis），有望突破真空表面分析技術(shù)難以表征液相表界面的難題。 團(tuán)隊(duì)基于所發(fā)展的冷凍XPS耦合GCIB深度剖析的表征方法，實(shí)現(xiàn)了對(duì)鋰金屬電池（LMBs）中原生SEI的高保真、高靈敏表界面解析。團(tuán)隊(duì)通過(guò)低溫快速冷凍處理，將液態(tài)電解質(zhì)-SEI-電極界面從“液-固”狀態(tài)轉(zhuǎn)化為“固-固”狀態(tài)，完整保留了SEI的原生化學(xué)狀態(tài)和微觀結(jié)構(gòu)。GCIB深度剖析技術(shù)則在避免化學(xué)損傷的同時(shí)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)SEI化學(xué)結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)解析。通過(guò)二者的協(xié)同聯(lián)用，團(tuán)隊(duì)可完整重構(gòu)原生SEI層的組分空間分布，為液固界面研究提供了一種兼具深度分辨與精準(zhǔn)化學(xué)分析能力的表界面研究新方法。 相關(guān)研究成果以“Depth-Resolved Probing of Native Solid Electrolyte Interphase Formation and Dynamics in Li Metal Batteries by Cryogenic X-Ray Photoelectron Spectroscopy”為題，于近日發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society）上，并被選為前封面文章（Front Cover）。該工作的第一作者是521組群博士后王勝紅。上述工作得到中國(guó)科學(xué)院B類先導(dǎo)專項(xiàng)“能源電催化的動(dòng)態(tài)解析與智能設(shè)計(jì)”、國(guó)家自然科學(xué)基金、我所創(chuàng)新基金等項(xiàng)目的支持。（文/圖 王勝紅） 文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c09519 |
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