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yexuqing木蟲(chóng)之王 (文學(xué)泰斗)
太陽(yáng)系系主任
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[交流]
林坤：喀斯特地區(qū)土壤天然富錳結(jié)核的鎘富集機(jī)制【EST，2025】
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巖溶區(qū)土壤中鎘（Cd）的高背景值已演變?yōu)槿蛐缘沫h(huán)境關(guān)注焦點(diǎn)。在巖溶生態(tài)系統(tǒng)中，天然錳氧化物被廣泛認(rèn)為是調(diào)控土壤中Cd地球化學(xué)遷移與轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵介質(zhì)。然而，現(xiàn)有研究多采用合成氧化錳作為實(shí)驗(yàn)對(duì)象，探討其與Cd之間的相互作用，這在一定程度上限制了對(duì)自然體系中復(fù)雜地球化學(xué)過(guò)程的真實(shí)反映，進(jìn)而造成Cd在土壤環(huán)境中地球化學(xué)行為認(rèn)知上的顯著差距。針對(duì)這一科學(xué)問(wèn)題，地球科學(xué)與資源學(xué)院博士生林坤在楊忠芳教授和余濤正高級(jí)實(shí)驗(yàn)師的指導(dǎo)下，選取廣西典型巖溶地質(zhì)高背景區(qū)的土壤天然富錳結(jié)核，將先進(jìn)的微區(qū)分析技術(shù)（LA-ICP-MS 和 XPS）與化學(xué)提取方法相結(jié)合，系統(tǒng)研究了天然富錳結(jié)核中Cd的分布模式和賦存形式，揭示錳氧化物對(duì)土壤Cd的富集機(jī)制及穩(wěn)定性，為巖溶區(qū)土壤Cd風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)與土地資源管理提供創(chuàng)新思路。 研究取得的主要認(rèn)識(shí)如下： （1）化學(xué)提取實(shí)驗(yàn)和激光剝蝕電感耦合等離子體質(zhì)譜（LA-ICP-MS）的結(jié)果顯示，Cd在結(jié)核中的空間分布模式與富錳區(qū)域高度重疊，并且相對(duì)于結(jié)核中其他礦物相比，Mn礦物對(duì)Cd具有更強(qiáng)的結(jié)合與富集能力（圖1）。結(jié)核的Mn礦物是Cd元素的主要賦存礦物相，約占Cd總量的63.6%，對(duì)Cd元素富集起著重要的影響（圖2）。 （2）X射線光電子能譜（XPS）和LA-ICP-MS的剝蝕信號(hào)表征結(jié)果顯示，結(jié)核的Mn礦物主要以內(nèi)球絡(luò)合和類質(zhì)同象的方式固定Cd，這兩種結(jié)合方式是Cd富集的主要機(jī)制（圖3、圖4）。 （3）pH依賴性實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)了結(jié)核中Mn礦物與Cd化學(xué)相互作用的穩(wěn)定性，即使在pH = 3.0時(shí)，Cd的總釋放量也低于5.0%，并且長(zhǎng)期氧化還原交替的環(huán)境下，促使結(jié)核具有較高含量的Mn（III）（質(zhì)量比約為36.0%–40.0%）有利于內(nèi)球表面絡(luò)合的形成，提高了Cd的穩(wěn)定性。 該研究結(jié)果揭示了天然富錳結(jié)核卓越的Cd固存能力，并為喀斯特土壤中Cd的“高Cd含量-低生物有效性”現(xiàn)象提供了新見(jiàn)解，有助于制定受Cd污染喀斯特土壤的治理策略。 圖1 富Mn結(jié)核的LA-ICP-MS檢測(cè)結(jié)果 （a：BSE圖；b-f：LA-ICP-MS映射不同的選定元素： Al、Si、Fe、Mn、Cd；g-n：不同礦物L(fēng)A-ICP-MS打點(diǎn)的元素含量） 圖2 富錳結(jié)核Cd和Mn的順序提取的濃度（a）和比例（b）；鹽酸羥胺提取前后XRD譜圖（c）、（d）; 局部放大后錳礦物晶面特征峰的變化（紅色和藍(lán)色分別代提取后的 XRD 圖譜）（e）-（j）；NH2OH-HCl 提取后Fe、Mn、Al和Cd的浸出比例 （m）、（n）。 注： F1-水溶態(tài)；F2-離子交換態(tài)；F3-碳酸鹽巖結(jié)合態(tài)；F4-腐殖酸結(jié)合態(tài)；F5-鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)；F6-強(qiáng)有機(jī)及硫化物結(jié)合態(tài)；F7-殘?jiān)鼞B(tài) 圖3 富Mn結(jié)核XPS分析 （a：XPS總譜圖；b、c：Cd3d和Mn2p放大后的譜圖；d-f：O1s、Mn2p和Cd3d的精細(xì)譜圖） 圖4 天然富錳結(jié)核中的Cd的結(jié)合機(jī)制示意圖 左圖：結(jié)核的橫截面圖，顯示Cd與鋇硬錳礦/鈣錳礦（紫色）和針鐵礦（棕色）的結(jié)合。右圖：詳細(xì)的分子結(jié)構(gòu)顯示了三種不同的結(jié)合方式：錳氧化物隧道位點(diǎn)的內(nèi)球絡(luò)合、Cd與錳氧化物晶體結(jié)構(gòu)（CdO6）中的類質(zhì)同象以及Cd與針鐵礦的內(nèi)球絡(luò)合。圖中Mn（紫色）、Fe（藍(lán)色）和 Cd（紅色）的八面體配位環(huán)境。 上述研究成果以 Enrichment Mechanisms of Cadmium in Natural Manganese-Rich Nodules from Karst Soils為題發(fā)表在環(huán)境科學(xué)國(guó)際權(quán)威刊物Environmental Science & Technology上。 全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.4c11918 |
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