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yexuqing木蟲之王 (文學(xué)泰斗)
太陽系系主任
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稀土科技新突破：近紅外發(fā)光探針照亮生物體內(nèi)部
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漫長的發(fā)現(xiàn)之旅 稀土的發(fā)現(xiàn)始于北歐，1787年在瑞典斯德哥爾摩附近一個(gè)名叫伊特比（Yteerby）的村莊，業(yè)余礦物學(xué)家阿累尼烏斯（C.A.Arrhenius）尋得了一塊他從未見到過的黑色礦石，就借用這個(gè)村名將其命名為伊特比礦（Yteerite）。就此拉開了稀土元素的序幕。緊接著，1794年芬蘭化學(xué)家加多林（J.Gadolin）從這種礦物中發(fā)現(xiàn)了一種新元素“釔土”，將其命名為Yteelium（釔）。局限于當(dāng)時(shí)的分離技術(shù)，“釔土”其實(shí)是混合稀土氧化物。由于稀土元素之間性質(zhì)太相近，這些元素被當(dāng)成了一種元素。隨著工業(yè)提純和冶煉技術(shù)的發(fā)展，科學(xué)家們陸續(xù)從這種“釔土”中相繼發(fā)現(xiàn)了鐿、鉺、鋱等稀土元素。同樣在發(fā)現(xiàn)“釔土”9年后的1803年，瑞典化學(xué)家伯采利烏（J. J. Berzelius）和他的老師黑新格爾（W. Hisingerr）發(fā)現(xiàn)了“鈰土”。其后又從其中分離出鑭、鐠、釹等稀土元素。就這樣，直到1947年，美國人馬林斯克（J. A. Marinsky）和他的同事們在原子反應(yīng)堆鈾廢料中分離出最后一個(gè)稀土元素钷，共經(jīng)歷了153年，才算完成了17個(gè)稀土元素的全部發(fā)展史。隨著稀土元素的發(fā)現(xiàn)，稀土分離純化技術(shù)也在不斷進(jìn)步，稀土元素才開始在各個(gè)領(lǐng)域中嶄露頭角。 發(fā)光 稀土元素的神奇首先表現(xiàn)在其特殊的發(fā)光特性上，尤其是其光致發(fā)光特性，早在19世紀(jì)末至20世紀(jì)初，波蘭化學(xué)家波古斯瓦夫·凱爾楚夫斯基（Bogusław Kęczyński）和法國化學(xué)家喬治·烏爾班（Georges Urbain）觀察到稀土元素的發(fā)光現(xiàn)象。他們發(fā)現(xiàn)，某些稀土元素在受到紫外光或高能電子轟擊時(shí)會(huì)發(fā)出特定顏色的光。20世紀(jì)中期，稀土發(fā)光材料在照明和顯示技術(shù)中的應(yīng)用逐漸成為研究熱點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于電視、電腦顯示器和節(jié)能燈等領(lǐng)域。 稀土元素的發(fā)光特性主要來源于其未充滿的4f電子軌道內(nèi)的電子躍遷，產(chǎn)生發(fā)光現(xiàn)象是由于稀土離子呈現(xiàn)出不同的電子躍遷形式和極其豐富的能級(jí)躍遷。而可以躍遷的通道通常存在于可見光和紅外光區(qū)內(nèi)。因此，稀土離子可以吸收或發(fā)射從紫外到紅外區(qū)的多種波長的光而形成多種多樣的發(fā)光材料。此外，稀土元素的發(fā)光壽命通常具有微秒至毫秒量級(jí)的發(fā)光壽命，這使得它們能夠與短壽命的背景熒光區(qū)分開來，適用于需要持久發(fā)光的應(yīng)用中，例如光存儲(chǔ)材料和持久熒光標(biāo)記。稀土元素的特異光學(xué)特性為新型光學(xué)材料和器件的開發(fā)提供了豐富的資源。進(jìn)入21世紀(jì)，稀土發(fā)光材料被廣泛應(yīng)用于新型顯示技術(shù)（如LED和OLED），稀土摻雜的納米顆粒由于其獨(dú)特的光學(xué)性能，被廣泛用于生物成像和傳感技術(shù)中。 探針 20世紀(jì)末，科學(xué)家們開始探索稀土摻雜納米材料，大多數(shù)稀土離子摻雜的納米探針具有較窄的吸收和發(fā)射光譜，起初大家關(guān)注的是它們從較長的紅外到較短波長的上轉(zhuǎn)換發(fā)光特性。然而，短波長的可見光（400～700 nm）在穿過生物組織時(shí)容易被吸收和散射，因此僅能滿足體外診斷和細(xì)胞層面的生物成像。與可見光或紫外光相比，近紅外光（NIR，700～1700 nm）可以更深入地穿透生物組織，使其非常適合深層次的體內(nèi)成像。因此，稀土的下轉(zhuǎn)換發(fā)光的近紅外區(qū)窗口，作為生物組織相對(duì)“透明”的光學(xué)窗口，由于生物組織較弱的吸收和散射以及更低的自體熒光，尤其是1000nm-1700 nm的近紅外二區(qū)熒光，具有更深的組織穿透能力和更高的成像信噪比。其中Pr3＋、Nd3＋、Ho3＋、Er3＋、Tm3＋因其發(fā)射波長位于1000nm-1700 nm的光譜范圍內(nèi)，是稀土摻雜納米粒子下轉(zhuǎn)移發(fā)光探針中常用的發(fā)光中心。伴隨著稀土摻雜納米顆粒低毒性、高化學(xué)穩(wěn)定性、窄帶發(fā)射以及長熒光壽命等優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)被越來越多地應(yīng)用于生物成像、光學(xué)傳感、疾病治療等領(lǐng)域。 然而，由于稀土離子的吸收截面較小，且f-f軌道間躍遷存在被禁止的事實(shí)，一般稀土摻雜納米粒子下轉(zhuǎn)換發(fā)光效率較低，發(fā)展高靈敏度的熒光體系一直是稀土摻雜納米粒子研究的重要內(nèi)容。也是將稀土摻雜納米探針應(yīng)用在臨床上的關(guān)鍵。隨著納米技術(shù)的發(fā)展，稀土近紅外探針的合成工藝和性能得到了進(jìn)一步提升，常用的稀土發(fā)光調(diào)制策略，包括染料敏化、元素?fù)诫s、核殼結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、表面改性等。 復(fù)旦大學(xué)張凡團(tuán)隊(duì)一直致力于近紅外熒光分子探針的開發(fā)，長期從事稀土發(fā)光納米材料的設(shè)計(jì)合成及應(yīng)用研究工作。張凡2008年畢業(yè)于復(fù)旦大學(xué)化學(xué)系趙東元院士團(tuán)隊(duì)。起初，張凡跟著趙老師做無機(jī)多孔材料領(lǐng)域的研究，在學(xué)習(xí)研究過程中，張凡在文獻(xiàn)閱讀中慢慢發(fā)現(xiàn)了自己更感興趣的發(fā)光材料領(lǐng)域。在趙老師的支持下，張凡在博士期間就踏上發(fā)光材料的研究道路，并取得了優(yōu)秀的研究成果，博士期間工作分別獲得復(fù)旦大學(xué)優(yōu)秀博士論文和上海市優(yōu)秀博士論文稱號(hào)。2008年博士畢業(yè)后張凡赴美加入加州大學(xué)圣巴巴拉分校美國兩院院士Galen Stucky教授課題組，開展博士后研究，繼續(xù)從事稀土相關(guān)研究工作。自從2010年美國博士后研究回國后，張凡教授一直專注于近紅外二區(qū)成像領(lǐng)域，包括稀土納米探針、有機(jī)小分子探針、化學(xué)發(fā)光探針等，張凡教授將自己的研究概括為“活體深組織紅外光學(xué)成像窗口”的探索。 在對(duì)稀土發(fā)光納米材料的不斷深入研究中，張凡團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)活體動(dòng)物原位生物學(xué)機(jī)制探索對(duì)于疾病的診斷和治療尤為重要，但由于光傳播過程中生物體內(nèi)組織（如皮膚、脂肪、骨骼等）的散射和吸收作用，使得近紅外活體熒光成像的光學(xué)穿透深度和成像分辨率一直都不理想，稀土發(fā)光熒光探針的潛力還未得到完全開發(fā)。 為了提高稀土的發(fā)光強(qiáng)度，張凡團(tuán)隊(duì)在探索中嘗試通過核殼結(jié)構(gòu)的方式來增大稀土離子的吸收截面的方法，他們提出了一種單原子層連續(xù)生長方法來構(gòu)筑稀土納米粒子的核殼結(jié)構(gòu)，通過殼層的層級(jí)構(gòu)建，來提升近紅外探針的發(fā)光效率和穩(wěn)定性。他們還嘗試了通過對(duì)核殼結(jié)構(gòu)在亞納米尺度上的精準(zhǔn)調(diào)控，來解釋稀土發(fā)光離子摻雜的納米殼層能量遷移調(diào)控機(jī)理，并因此構(gòu)建了一系列不同發(fā)射波長的近紅外第二窗口熒光探針，為活體生物成像提供了重要工具。 此外，為了進(jìn)一步克服生物體內(nèi)組織對(duì)光的散射和吸收作用的影響，張凡團(tuán)隊(duì)試圖通過稀土離子的長熒光壽命特點(diǎn)，提出了基于時(shí)間維度的生物成像檢測方法，利用稀土納米離子在近紅外第二窗口的熒光壽命檢測技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了組織穿透深度達(dá)3cm~5 cm的活體原位多重成像，顯著提高了活體成像分析中的檢測靈敏度和組織穿透深度，解決了近紅外熒光探針在活體深組織多重定量檢測的難題。 十多年來，張凡團(tuán)隊(duì)一直致力于近紅外發(fā)光探針制備，通過提高熒光發(fā)射和調(diào)控?zé)晒鈮勖�，結(jié)合納米材料的表面功能化，賦予了稀土納米粒子多種物化性質(zhì)。同時(shí)在近紅外生物成像儀器搭建以及活體熒光壽命成像技術(shù)方面取得了重要突破，為生物醫(yī)學(xué)分析研究作出重大貢獻(xiàn)。 如張凡教授所說，稀土近紅外發(fā)光探針就像打開一扇觀察生物體內(nèi)部的窗口，通過稀土納米材料進(jìn)行特異性標(biāo)記后，即可自動(dòng)定位到某個(gè)器官或某處組織，對(duì)特定生物組織進(jìn)行精準(zhǔn)檢測，可以獲取如腸道的蠕動(dòng)、腫瘤細(xì)胞的游走、血管的分布等生物體動(dòng)態(tài)信息。其即時(shí)性、高分辨率、無創(chuàng)等優(yōu)勢，為精準(zhǔn)手術(shù)導(dǎo)航技術(shù)領(lǐng)域提供了較好的應(yīng)用前景，有望成為一種新型的無創(chuàng)腫瘤病理診斷方法。稀土納米材料與其他治療手段（如光熱療法，光動(dòng)力療法，靶向藥物遞送）結(jié)合，可能會(huì)為癌癥等重大疾病提供全新的治療策略。 |
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