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yexuqing木蟲之王 (文學(xué)泰斗)
太陽系系主任
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劉志敏課題組在尼龍解聚轉(zhuǎn)化方面取得新進展
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劉志敏課題組在尼龍解聚轉(zhuǎn)化方面取得新進展 發(fā)布時間：2024-11-12【字體： 大 中 小 】【打印】 【關(guān)閉】 尼龍因其高強度和耐用性廣泛用于我們的日常生活和工業(yè)生產(chǎn)。退役尼龍的化學(xué)回收利用對可持續(xù)發(fā)展具有重要意義，也為獲取各種含氮化學(xué)品提供了原料。由于尼龍的高結(jié)晶度和強內(nèi)聚能使其具有高的化學(xué)穩(wěn)定性和良好的溶劑耐受性，因此目前尼龍的化學(xué)回收方法主要為250 °C以上熱解、水解或氨解，但普遍存在效率低和分離困難等問題。 在國家自然科學(xué)基金委、科技部和中國科學(xué)院的支持下，化學(xué)研究所膠體界面與化學(xué)熱力學(xué)實驗室/碳中和化學(xué)中心劉志敏課題組圍繞退役塑料的化學(xué)回收利用，發(fā)展了聚酯/尼龍等塑料降解轉(zhuǎn)化的多種新方法，在實現(xiàn)其解聚轉(zhuǎn)化的同時，為化學(xué)品合成提供了新思路（Nat. Commun., 2024,15,712；Nat. Commun., 2024,15,160；Nat Commun.2024,15,5630；Sci. Adv.,2023,9,eade7971； Chem. Sci.,2024,15,10892-10899；Nano Res.2023,16,12223–12229；Green Chem.,2024,26,3159-3164）。 近期，該課題組提出了一條酸解與加氫耦合實現(xiàn)尼龍解聚轉(zhuǎn)化制備羧酸和叔胺的新策略。他們設(shè)計合成了Mo單原子與Rh納米顆粒協(xié)同作用的催化劑Mo1Rh1,N/TiO2，在溫和條件下(例如180 °C)，該催化劑可催化尼龍的乙酸解聚，生成相應(yīng)的羧酸和二酰胺中間體，并進一步催化二酰胺加氫生成叔胺，以100%的選擇性將各種尼龍轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的羧酸和叔胺產(chǎn)物。研究表明，Mo單原子與Rh顆粒通過金屬-金屬相互作用，產(chǎn)生有效的Mo/Rh活性中心，通過強配位能力選擇性活化二乙酰胺中間體；同時，Rh顆�；罨疕2，形成氫溢流環(huán)境，為Mo和Rh原子上吸附的酰胺鍵提供活性H，實現(xiàn)二酰胺加氫生成叔胺產(chǎn)物，而有效抑制羧酸加氫。 相關(guān)研究成果近期發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.期刊上（DOI: 10.1002/anie.202416436），論文第一作者為湯旻昊博士、張峰濤博士、清華大學(xué)博士研究生沈吉，通訊作者為劉志敏研究員、趙燕飛副研究員和清華大學(xué)王定勝教授。 圖1 催化劑性能篩選 圖2 反應(yīng)催化機理 膠體界面與化學(xué)熱力學(xué)實驗室/碳中和化學(xué)中心 2024年11月12日 |
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