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yexuqing木蟲之王 (文學(xué)泰斗)
太陽系系主任
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[交流]
程序化交流電優(yōu)化銅催化C-H鍵轉(zhuǎn)化反應(yīng)
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全球首創(chuàng)，武大再發(fā)Science突破這一世界難題 北京時間7月12日，Science（《科學(xué)》雜志）在線發(fā)表了武漢大學(xué)高等研究院、化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院雷愛文教授團(tuán)隊關(guān)于交流電合成化學(xué)的最新研究論文，題為“Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bond transformations”（程序化交流電優(yōu)化銅催化C-H鍵轉(zhuǎn)化反應(yīng)）。武漢大學(xué)高等研究院 特聘副研究員曾力、化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院博士生楊 慶紅、高等研究院碩士王建興為論文的共同第一作者，雷愛文教授為唯一通訊作者，武漢大學(xué)為第一署名單位。 圖片 圖片 ▲從左至右：楊慶紅，雷愛文，曾力，王建興和易紅 合成電化學(xué)新技術(shù)是國際純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會（IUPAC）評定的2023年度化學(xué)領(lǐng)域十大新興技術(shù)之一。因為其具備綠色、安全和低能耗的特性，合成電化學(xué)新技術(shù)將有望發(fā)展成為新質(zhì)生產(chǎn)力，用于解決當(dāng)前基于化石能源驅(qū)動的現(xiàn)行生產(chǎn)力產(chǎn)生的環(huán)境污染、安全生產(chǎn)風(fēng)險和高能耗問題。這種新興合成技術(shù)主要以直流電(DC)作為驅(qū)動力，并通過調(diào)節(jié)電流或者電壓控制化學(xué)反應(yīng)過程。交流電(AC)具有極性反轉(zhuǎn)和周期性波動的特點，并且具備如波形、頻率、占空比等更多可調(diào)節(jié)電學(xué)參數(shù)的優(yōu)勢，為實現(xiàn)精準(zhǔn)物質(zhì)制造提供“無限潛力”。然而，更多維度的電學(xué)參數(shù)引入電化學(xué)合成反應(yīng)中會導(dǎo)致可優(yōu)化的反應(yīng)條件呈指數(shù)級增加，極大增加了研究難度。因此至今為止交流電合成技術(shù)仍然處于萌芽階段，僅有數(shù)例簡單應(yīng)用研究見諸報道。 雷愛文教授團(tuán)隊耕耘綠色合成化學(xué)超過15年，本項研究首創(chuàng)開發(fā)了可編程波形交流電(pAC)合成技術(shù)，實現(xiàn)了銅催化的放氫氣氧化交叉偶聯(lián)反應(yīng)。通過對交流電波形的電學(xué)參數(shù)（頻率、電流和占空比）進(jìn)行程序編輯可得到定制化的交流電信號。不同編輯模式的電信號不僅促進(jìn)了電解條件下銅催化劑循環(huán)再生，而且分別精準(zhǔn)調(diào)控銅催化劑形成“銅結(jié)合碳自由基物種”和“碳-銅活性物種”。另外，雷愛文教授團(tuán)隊開發(fā)了原位電子順磁共振波譜-交流電解聯(lián)用表征技術(shù)，首次觀測到不同交流電信號動態(tài)調(diào)控銅催化物種活性的變化規(guī)律。基于可編程交流電合成技術(shù)，研究團(tuán)隊成功實現(xiàn)了銅催化活化烷烴直接碳?xì)滏I氧化偶聯(lián)反應(yīng)和氧化雙官能團(tuán)化反應(yīng)，而這兩類反應(yīng)在傳統(tǒng)氧化劑條件和直流電氧化條件下均表現(xiàn)出較差的反應(yīng)性。 此項研究實現(xiàn)了交流電解環(huán)境下金屬催化物種精準(zhǔn)調(diào)控，解決了電合成條件下過渡金屬催化劑容易在陰極析出失活而必須用分離池的問題。此項研究為一體式電解池條件下，金屬催化耦合電催化發(fā)展新型合成反應(yīng)提供可行路徑�？删幊滩ㄐ谓涣麟姾铣杉夹g(shù)的出現(xiàn)，將為合成電化學(xué)新技術(shù)在綠色物質(zhì)制造等更廣泛應(yīng)用領(lǐng)域提供極大助力，為化學(xué)化工綠色化，智能化和高端化提供新的動能。 雷愛文教授倡導(dǎo)建立高等研究院“光電納米催化中心”這一多學(xué)科的科研平臺，相繼在光催化，電催化，光電協(xié)同催化和納米催化領(lǐng)域取得研究成果。據(jù)悉，雷愛文教授深耕綠色氧化偶聯(lián)十五載，迄今為止發(fā)表論文500余篇，在Science、Nature Chem. (2篇)、Nature Catal. (3篇)、Nature Synth. (3篇)、Nat. Commun. (19篇)、JACS (33篇)、ACIE (50篇)、Chem (3篇)、Chem. Rev.(5篇)、Chem. Soc. Rev.(3篇)、Acc. Chem. Res.(2篇) 等影響因子大于12的雜志上發(fā)表論文140余篇，總被引用超37000余次，H 因子為106。2016-2024年連續(xù)入選Thomson Reuters和Elsevier的全球“高被引科學(xué)家”。 據(jù)悉，該工作得到了國家自然科學(xué)基金重點項目，國家重點研發(fā)計劃項目、武漢市科學(xué)基金和中國博士后創(chuàng)新人才支持計劃等基金的支持。 文章鏈接： https://www.science.org/doi/10.1126/science.ado0875 |
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