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yexuqing木蟲(chóng)之王 (文學(xué)泰斗)
太陽(yáng)系系主任
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韓布興課題組在木質(zhì)素催化轉(zhuǎn)化方面取得新進(jìn)展
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韓布興課題組在木質(zhì)素催化轉(zhuǎn)化方面取得新進(jìn)展 發(fā)布時(shí)間：2024-06-13【字體： 大 中 小 】【打印】 【關(guān)閉】 生物質(zhì)是便宜易得、分布廣泛的可再生碳資源，將其轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品和液體燃料具有十分重要的意義。作為木質(zhì)素生物質(zhì)的重要組成部分，木質(zhì)素是自然界儲(chǔ)量豐富的可再生芳香碳資源。通過(guò)選擇性加氫脫氧（HDO）反應(yīng)，可以將木質(zhì)素碳資源轉(zhuǎn)化為高附加值的醚類化學(xué)品。然而，傳統(tǒng)熱催化HDO過(guò)程難以實(shí)現(xiàn)選擇性斷裂羥基C-O(H)鍵并同時(shí)保留醚C-O(R)鍵，因此需要針對(duì)木質(zhì)素碳資源的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)開(kāi)發(fā)綠色、高效的C-O鍵轉(zhuǎn)化新方法和新技術(shù)。 在國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部和中國(guó)科學(xué)院的支持下，化學(xué)研究所膠體、界面與化學(xué)熱力學(xué)院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、北京分子科學(xué)國(guó)家研究中心、化學(xué)研究所碳中和化學(xué)中心韓布興課題組在生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化利用方面取得了系列成果（Acc. Chem. Res. 2023,56,3558-3571;Nat. Commun. 2024,15,2166;J. Am. Chem. Soc. 2022,144,1556-1571;Nat. Commun. 2022,13,2320;Angew. Chem. Int. Ed. 2022,61,e202209093;Nat. Commun. 2021,12,4534;Nat. Commun. 2021,12,584;Angew. Chem. Int. Ed. 2021,60,14405-14409;Angew. Chem. Int. Ed. 2021,60,21479-21485）。 近期，該課題組研究人員提出了電催化木質(zhì)素衍生物（愈創(chuàng)木酚等）HDO制備環(huán)烷基醚的策略。不同于傳統(tǒng)HDO方法優(yōu)先斷裂醚C-O(R)鍵生成醇類化合物，他們通過(guò)控制Pt和Co金屬間的相互作用強(qiáng)度和方式，實(shí)現(xiàn)了芳香環(huán)高效加氫，且羥基C-O(H)鍵優(yōu)先斷裂，并同時(shí)保留醚C-O(R)鍵。研究發(fā)現(xiàn)，介孔碳上Co單原子位點(diǎn)（SASs）修飾的Pt 納米顆粒（NPs），能夠高效斷裂羥基C-O(H)鍵，同時(shí)保留醚C-O(R)鍵。催化劑中的Pt NPs和Co SASs對(duì)于選擇性斷裂羥基C-O(H)鍵具有良好的協(xié)同作用，Pt NPs促進(jìn)了芳香環(huán)的加氫，而Co SASs能夠與羥基C-O(H)鍵中的O發(fā)生強(qiáng)相互作用，使得羥基C-O(H)鍵在Pt位點(diǎn)的催化作用下優(yōu)先斷裂。該工作開(kāi)辟了木質(zhì)素衍生物催化轉(zhuǎn)化制備環(huán)烷基醚類化合物的新路線，為木質(zhì)素碳資源轉(zhuǎn)化利用提供了新的途徑。 相關(guān)研究成果發(fā)表在近期的 Nature Catalysis（2024,DOI: https://doi.org/10.1038/s41929-024-01165-w）。文章的第一作者為吳睿智博士，通訊作者是孟慶磊副研究員和韓布興研究員。 通過(guò)調(diào)節(jié)Pt-Co金屬間相互作用實(shí)現(xiàn)木質(zhì)素碳資源選擇性HDO路徑 膠體、界面與化學(xué)熱力學(xué)院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 2024年6月13日 |
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