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【電池材料】將SnO2納米顆粒與MoS2納米片結(jié)合以實現(xiàn)高度可逆和循環(huán)穩(wěn)定的鋰/鈉存儲
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今天分享錫碳材料的文章，需要英文原文的私信我：2311226，并留下你的郵箱地址，我看到后會把文獻(xiàn)發(fā)您郵箱。 一段話了解全文 通過等離子體輔助球磨將SnO2納米顆粒與MoS2納米片相結(jié)合，制備了一種異質(zhì)結(jié)構(gòu)。該異質(zhì)結(jié)構(gòu)由原位剝離的MoS2納米片組成，主要以1T相存在，通過牢固的鍵合將SnO2納米顆粒緊緊包圍。這種結(jié)構(gòu)有效地緩解了循環(huán)過程中的體積變化和顆粒聚集。此外，MoS2的鋰化產(chǎn)物Mo對Sn的強(qiáng)親和力，在抑制Sn納米晶粒的粗化中起著關(guān)鍵作用，增強(qiáng)了Sn在循環(huán)過程中向SnO2轉(zhuǎn)變的可逆性。以0.2A·g-1的倍率放電/充電，循環(huán)300圈后，其可逆容量高達(dá)1173.4mAh g-1。即使在1.0和5.0A g-1的高倍率下循環(huán)800圈，它仍然保持著1005.3和768.8mAh g-1的可逆容量。此外，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)在全鋰離子電池和鈉離子電池中均表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。 關(guān)鍵字：T-MoS2，異質(zhì)結(jié)，鋰離子電池，Sn粗化，SnO2 材料制備 將質(zhì)量比為1：1的SnO2粉末和MoS2粉末混合，在純Ar氣氛下P-milled (Plasma-BM-L)15h，得到SnO2/MoS2復(fù)合材料。作為對比，在相同條件下分別對SnO2和MoS2粉體進(jìn)行P-milled，分別得到SnO2和MoS2(B-SnO2和B-MoS2)。SnO2/石墨烯納米片(SnO2/GNs)是由SnO2和膨脹石墨(EG)(1∶1,w/w)的混合物等離子球磨在15小時內(nèi)制備的。 結(jié)果與討論 圖1 a)合成示意圖 b)XRD圖譜。c)拉曼光譜。d) Sn3d XPS圖譜，e，f) Mo3d和S2p XPS圖譜 磨球施加沖擊力，放電等離子體產(chǎn)生快速加熱。這些過程有效地細(xì)化了SnO2和剝離了MoS2。因此，MoS2納米片包裹著SnO2納米顆粒，從而形成核殼結(jié)構(gòu)。此外，MoS2包裹的SnO2納米顆粒團(tuán)聚成二次微顆粒。XRD表明在等離子球磨過程中，剝離的M·oS2層經(jīng)歷了從0.61nm到0.71nm的膨脹。SnO2/MoS2的拉曼光譜顯示MoS2的E2g和A1g帶向低波數(shù)移動，并且它們之間的差異減小。等離子球磨技術(shù)可對MoS2進(jìn)行剝離和并發(fā)生層間膨脹。采用XPS表征來評估SnO2/MoS2的化學(xué)狀態(tài)。表明SnO2阻止了剝離的MoS2納米片的重新堆疊，SnO2有輕微的氧化。 圖2 a-c)B-MoS2，B-SnO2和SnO2/MoS2的SEM圖像 d)SnO2/MoS2的TEM圖像，插圖對應(yīng)SAED圖案 e，f)HRTEM圖像 g)HAADF-STEM圖像，和SnO2/MoS2的h-k)Sn，O，Mo，S元素映射 使用SEM和TEM技術(shù)對SnO2/MoS2的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行了詳細(xì)的研究。SnO2/MoS2呈現(xiàn)出獨特的由納米顆粒堆疊而成的微米顆粒結(jié)構(gòu)。SAED圖譜證實了微粒劑中存在SnO2和MoS2。SnO2/MoS2的元素分布圖顯示，Mo和S分散在整個微米顆粒中，而Sn則表現(xiàn)為集中的點狀，表明SnO2納米顆粒鑲嵌在MoS2基體中。HRTEM照片中SnO2納米顆粒周圍少層MoS2的包裹清晰可見。在SnO2納米顆粒的邊緣，可以觀察到明顯的5~10層MoS2包裹，間距為0.74nm。 圖3 對Li/Li+的電化學(xué)性能。a)在0.2mV·s-1下掃描的CV曲線，b)SnO2/MoS2在0.2A·g-1下的恒電流放電/充電曲線。c-f)ICEs，循環(huán)性能，在0.2 A·g-1下的循環(huán)CE，以及B-SnO2，B-MoS2，SnO2/GNs和SnO2/MoS2的倍率性能。g)SnO2/MoS2的高倍率循環(huán)性能。h)比較本工作中的SnO2/MoS2負(fù)極和最近報道的SnO2基負(fù)極的循環(huán)穩(wěn)定性 為了評估SnO2/MoS2負(fù)極儲鋰性能，組裝了硬幣型半電池。SnO2/MoS2的循環(huán)伏安曲線揭示了MoS2和SnO2共同參與的脫嵌鋰過程。在最初的陰極掃描中，在1.25和0.45V處觀察到的峰分別歸因于Li+的嵌入和隨后的MoS2向Mo的轉(zhuǎn)化反應(yīng)。此外，1.05V處的峰歸屬于SnO2向Sn的轉(zhuǎn)化，0.76和0.18V處的峰對應(yīng)于Sn向LixSn的合金化。在陽極掃描過程中，0.08和0.51V處的峰與LixSn對Sn的脫合金反應(yīng)有關(guān)。在1.0~2.0V之間觀察到的寬峰表明了MoS2和SnO2的還原反應(yīng)。值得注意的是，只有一部分Li2S能夠與Mo反應(yīng)，而其余的則分解為S和Li+。從第二個循環(huán)開始，在2.0V處出現(xiàn)了一個新的陰極峰，這是由于S的鋰化造成的。 在恒流充放電測試中，SnO2/MoS2在0.2A·g-1下顯示出1091.1mAh·g-1的初始可逆容量。這種可逆容量與基于SnO2(53wt%)和MoS2(47wt%)重量百分比計算的理論容量1105.1mAh·g-1緊密吻合。此外，使用SnO2/MoS2作為陽極的五個不同電池的平均初始庫倫效率(ICE)為74.5%。這證實了與B-SnO2、B-MoS2和SnO2/GNs相比，Li+存儲的可逆性更好。在隨后的循環(huán)過程中，容量保持穩(wěn)定，庫倫效率提高到99.2%-99.9%。此外，SnO2/MoS2表現(xiàn)出比B-SnO2，B-MoS2和SnO2/GNs更高的倍率性能。這突出了在復(fù)合結(jié)構(gòu)中結(jié)合MoS2和SnO2的優(yōu)越性。 圖4 a)第二次和第300次循環(huán)的充電曲線，b)B-SnO2，B-MoS2，SnO2/GNs和SnO2/MoS2相應(yīng)的差分容量圖。c)SnO2/MoS2在不同電壓范圍下的分段充電容量隨循環(huán)次數(shù)的變化。d)非原位XRD圖譜，e)循環(huán)B-SnO2，SnO2/GNs和SnO2/MoS2電極的非原位Sn3dXPS譜。f)循環(huán)SnO2/MoS2電極的Mo3dXPS譜。g)2H-MoS2/Sn，1T-MoS2/Sn，Mo/Sn，Sn/Sn和GNs/Sn的優(yōu)化晶體構(gòu)型。h)2H-MoS2，1T-MoS2，Mo，Sn和GNs的Sn結(jié)合能 在0.01-1.0V范圍內(nèi)提供的容量代表了LixSn的脫合金過程。在1.0~2.0V范圍內(nèi)提供的容量來自Sn和Mo的再轉(zhuǎn)化反應(yīng)，以Sn+2Li2O→SnO2+4Li++4e-，Mo+2Li2S→MoS2+4Li++4e-。最后，2.0~3.0V的容量來源于Li2S的脫鋰。值得注意的是，SnO2/在0.01-2.0V電壓范圍內(nèi)，MoS2在循環(huán)過程中保持穩(wěn)定，即使在300次充放電循環(huán)后，dQ/dV峰仍然保持良好。這表明復(fù)合材料中脫合金和再轉(zhuǎn)化反應(yīng)的可逆性較好。 循環(huán)300圈的B-SnO2電極的XRD圖譜上，只能觀察到Sn對應(yīng)的衍射峰。同樣，在相應(yīng)的Sn3dXPS譜圖上只能檢測到SnO對應(yīng)的峰。XRD和XPS結(jié)果表明，SnO2相不能被回收，這可能是由于轉(zhuǎn)化產(chǎn)物Sn的粗化抑制了再轉(zhuǎn)化反應(yīng)。相比之下，SnO2/GNs在循環(huán)后可以部分恢復(fù)，這表明GNs包裹的空間限制部分緩解了Sn的粗化。然而，對于SnO2/MoS2電極，即使經(jīng)過長時間的循環(huán)，SnO2也可以完全恢復(fù)，沒有Sn的殘留，這表明Sn與Li2O完全轉(zhuǎn)化。 循環(huán)后XPS證實了循環(huán)后MoS2的恢復(fù)。對比表明，與MoS2復(fù)合比使用GNs更有效地增強(qiáng)了Sn與Li2O的再轉(zhuǎn)化。在放電過程中，MoS2與Li+的轉(zhuǎn)化產(chǎn)生了Mo團(tuán)簇，Mo團(tuán)簇可以與Sn相互作用并阻礙其生長。Sn與GNs的結(jié)合能為0.7eV，低于Sn與Sn團(tuán)簇的結(jié)合能(3.8eV)。這一結(jié)果表明，在SnO2/GNs體系中，Sn的聚集比其在GNs上的吸附更有利。相反，Sn與Mo團(tuán)簇的結(jié)合能(5.5eV)高于Sn與Sn團(tuán)簇的結(jié)合能，表明Sn優(yōu)先吸附在Mo團(tuán)簇表面�？臻g限域和強(qiáng)相互作用使Sn納米顆粒具有良好的分散性，這不僅促進(jìn)了脫合金和再轉(zhuǎn)化反應(yīng)的效率，而且增強(qiáng)了電極的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。與SnO2和SnO2/GNs電極在循環(huán)后觀察到的嚴(yán)重開裂相反，SnO2/MoS2電極保持完好，沒有任何裂紋。 圖5 SnO2/MoS2//LiFePO4的全電池性能。a)在0.6-3.6V之間測試0.2A·g-1下的放電/充電曲線，插圖為示意圖，b)在0.2和1.0 A·g-1下的循環(huán)性能。對Na/Na+的電化學(xué)性能。c)SnO2/MoS2在0.2A·g-1下的放電/充電曲線。d)在0.2A·g-1下的循環(huán)性能。e)B-SnO2，SnO2/GNs和SnO2/MoS2的倍率性能。f)在大電流密度下測試SnO2/MoS2的循環(huán)性能 受其優(yōu)異的半電池性能的鼓舞，我們進(jìn)一步研究了其與全電池中LiFePO4的耦合效率。LiFePO4正極材料循環(huán)150次后幾乎沒有容量衰減。陰陽極容量比為1.1：1，陰極質(zhì)量負(fù)載量為5.0~6.0mg·cm-2。圖5a展示了在0.2A·g-1和0.6-3.6V之間測試的全電池的放電/充電曲線。這些全電池表現(xiàn)出值得注意的充電/放電容量為1177.8/860.8mAh·g-1。此外，如圖5b所示，它們表現(xiàn)出顯著的循環(huán)性能，在100次循環(huán)后仍保持590.5mAh·g-1的高充電容量。即使在1.0A·g-1下循環(huán)100圈，它們?nèi)匀槐３至?69.8mA·hg-1的顯著充電容量。 此外，SnO2/MoS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)還表現(xiàn)出優(yōu)異的儲鈉性能。通過CV分析揭示了SnO2/MoS2的相應(yīng)儲鈉過程。在恒流放/充電測試中，它在0.2A·g-1時提供了465.8mAh·g-1的可逆容量，ICE為70.6%。隨后的循環(huán)顯示出重疊的放電/充電曲線，在150次循環(huán)后顯示出97.5%的高容量保持率。雖然與B-SnO2相比，SnO2/GNs也表現(xiàn)出更好的循環(huán)穩(wěn)定性，但容量僅為200mAh·g-1左右，遠(yuǎn)低于SnO2/MoS2。此外，SnO2/MoS2表現(xiàn)出比B-SnO2和SnO2/GNs更高的倍率性能。 結(jié)論 通過簡單的一步等離子球磨法成功制備了SnO2/MoS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)，使得SnO2納米顆粒和MoS2納米片之間具有較強(qiáng)的結(jié)合力。具有高比例1T相的MoS2納米片提供了空間限制，以緩沖SnO2的體積變化，并防止Sn在充電/放電過程中的粗化。此外，通過各種非原位表征和DFT計算證實，Mo團(tuán)簇和Sn團(tuán)簇之間的強(qiáng)化學(xué)相互作用可以有效地防止Sn納米晶粒聚集，并確保Sn到SnO2的可逆性，從而顯著提高Li+/Na+存儲。因此，SnO2/MoS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)在LIBs和SIBs中均表現(xiàn)出高容量、高倍率和長壽命。 以上結(jié)論來自于于 Deliang Cheng, Wenbiao Zhang, Yi Tang et.al. Binding SnO2 Nanoparticles with MoS2 Nanosheets Toward Highly Reversible and Cycle-Stable Lithium/Sodium Storage[J] Energy Environ. Mater. 2023, 0, e12682 |
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4樓2023-12-26 12:35:13
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