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【熱電材料】等離子體輔助球磨法合成的p型Bi0.4Sb1.6Te3+x的高熱電性能
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今天分享一篇熱電材料的最新研究成果,工藝很新穎,大家需要英文原文的私信我郵箱,并發(fā)送221130,讓我知道您是要哪一篇文章 一段話了解全文 通過等離子體輔助球磨的簡單合成方法制備了p-Bi2Te3塊狀材料,與傳統(tǒng)的球磨法相比,該方法得到了更多的納米粉末,更高的面內紋理和更高的效率,有利于同時改善電和熱性能。當與Te液體燒結相結合時,行程納米/微尺度的分層孔,載流子的遷移率也得到了提高,在300K時,熱導率為0.52W·m-1·K-1,高功率因子為43.4μW·cm-1·K-2。該方法也可用于制備其他熱電材料。 樣品的合成和制備 混合原料裝入不銹鋼罐中,球料比為30:1,在100Pa的氬氣環(huán)境中以1300rpm的速度研磨6小時。得到的粉末通過熱壓(HP)被壓縮成10毫米的圓柱體。 圖1 樣品的準備和制造示意圖 微觀結構分析 高活性的離子、電子、受激原子和分子、自由基等高活性粒子可以吸附在基體表面,粉末活性增加,合成效率的提高。通過等離子球磨合成Bi0.4Sb1.6Te3的純相比普通球磨減少14%的時間。PBM也可以產生具有高溫的微區(qū)。由于等離子體轟擊粉末表面后迅速升溫,PBM也能產生高溫的微區(qū)。轟擊粉末表面后迅速升溫,從而實現(xiàn)"熔融-熱爆-淬滅"的粉末回火機制。因此,通過PBM獲得的粉末是與未經(jīng)等離子體處理的BM相比,PBM獲得的粉末明顯更細。大密度和高能量的等離子體轟擊對粉末表面有強烈的影響和加熱作用,導致局部蒸發(fā)或熔化,當遇到其他較低的粉末顆粒時,就會產生濺射行為,這對實現(xiàn)低熱導率是有益的。 圖2 不同時間合成的Bi0.4Sb1.6Te3的PXRD圖案:(a)球磨 (b)等離子體輔助球磨 ;Bi0.4Sb1.6Te3粉末的SEM形貌:(c)球磨 (d)等離子體球磨 圖3 球磨和等離子體球磨的熱壓樣品的EBSD:(a)球磨 (b)等離子球磨的EBSD反極圖(IPF)貼圖。(c)球磨和(d)等離子球磨的晶粒大小分布 (e)球磨和(f)等離子球磨的極點 PBM對粉末表面的高度活化有效地誘導了晶粒內部的納米/微米級的分層孔隙,可以通過增加Te的數(shù)量而進一步豐富。這種多孔的微觀結構有利于增加界面聲子散射的和減少晶格熱導率。此外,散裝樣品的相對密度隨著Te的增加而降低。因為多余的Te已經(jīng)液化并被排出,在HP過程中留下了大量的內部空隙。 圖3 球磨和等離子體球磨的熱壓樣品的EBSD:(a)球磨 (b)等離子球磨的EBSD反極圖(IPF)貼圖。(c)球磨和(d)等離子球磨的晶粒大小分布 (e)球磨和(f)等離子球磨的極點 過量的Te導致產生更多的陽離子空位,使空穴載流子濃度從2.0X1019增加2.6X1019 cm-3。Te的液相可以促進晶粒尺寸的增長,再加上PBM稍微改善的面內紋理,導致載流子遷移率提高17%。電導率從BM- Bi0.4Sb1.6Te3的700S/cm(x=0)到PBM-Bi0.4Sb1.6Te3.31050S/cm。PBM-Bi0.4Sb1.6Te3.3在300K時達到43.4μW·cm-1·K的高功率因子。 圖5 (a)遷移率的溫度依賴性 (b)電導率 (c)塞貝克系數(shù)和(d)熱壓Bi0.4Sb1.6Te3+x(x=0、0.15和0.3)的功率因子 由于PBM和過剩的Te燒結,流動性得到了有效的改善,這是因為Edef從13.4eV降低到10.4eV。晶粒大小和(00l)的紋理增加。減少Edef有利于改善PF。 圖6 (a)塞貝克系數(shù),(b)載流子遷移率和(c)PF的電子濃度依賴性 當添加過量的Te時,總熱導率有輕微的增加,這是由于電子熱導率的增加。PBM方法和Te含量的增加最終導致kL下降,這與從微觀結構推斷的結果一致。最終獲得了0.52 W/mK的低kL。比用BM+SPS制備的相同成分的0.65W/mK低得多。 圖7 (a)熱導率 (b)電子熱導率 (c)晶格熱導率 (d)雙極熱導率對溫度的依賴性 結論 作為一種新的方法,PBM不僅具有粉末精煉和微結構制造的優(yōu)勢,而且可以提高粉末表面的活性。充分利用這種方法來合成其他著名的熱釋光材料,以進一步提高其熱釋光性能。 以上結論來自于 High Thermoelectric Performance of p-Type Bi0.4Sb1.6Te3+x Synthesized by Plasma-Assisted Ball Milling |
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